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具有高能量密度和低损耗的储能介质电容器在现代电子设备、电力系统和国防武器装备等各方面的应用极为广泛。介质材料作为电容器的关键材料,对高性能介质材料的制备与研究具有深远的意义。与陶瓷电介质电容器相比,聚合物薄膜电容器备受关注,因为它们不仅价格低廉,而且具有高击穿强度和高能量密度。在线性聚合物介电材料中,带有极性基团的聚合物具有更大的偶极矩,往往损耗比较小且击穿强度比较高,而线性高分子材料的充放电效率优于其他聚合物材料,因此带有极性基团线性高分子介质材料具有更高的击穿强度,更高的充放电效率和更低的介电损耗。本论文选取具有极性基团的线性高分子介质材料聚酰亚胺,聚脲和聚硫脲作为主要的研究对象。主要研究的内容和结论如下:(1)运用功能密度泛函(DFT)对聚酰亚胺(PI)、聚脲(PU)和聚硫脲(PTU)三种线性高分子介质材料的介电性能进行计算。由于介电常数和禁带宽度可以确定介质材料的介电性能,傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线衍射(XRD)可以分析介质材料的分子模型和晶体结构,因此计算的数据为三种介质材料的介电常数、禁带宽度、FTIR和XRD。结果表明,PI的介电常数为4.5、禁带宽度为3.621eV、FTIR在1252 cm-1处有酰亚胺环(-CO-NH-CO-)的特征峰;PU的介电常数为5.2、禁带宽度为3.236 eV、FTIR在1496 cm-1处有脲基团(-HN-CO-NH-)的特征峰;PTU的介电常数为5.7、禁带宽度为2.647、FTIR在1270 cm-1处有硫脲基团(-HN-CS-NH-)的特征峰;三种介质材料的XRD都无明显峰值说明PI、PU和PTU都是无定形态。(2)采用加聚反应的方法合成了聚脲及聚硫脲介电材料,采用流延方法制备介电薄膜,研究了薄膜材料的介电特性。结果表明,合成的聚脲介电常数为3.5、击穿场强为5120 kV/cm、储能密度为4.06 J/cc,聚硫脲的介电常数为5.508、击穿场强为5920 kV/cm、储能密度为8.54 J/cc。两种线性高分子介质材料的储能密度远高于目前商业化的双向拉伸聚丙烯(BOPP)薄膜的能量密度(≈2.2 J/cc)。进一步研究表明,两种材料介电性能与(DFT)模拟计算结果相接近,表明分子结构设计的正确性,为高性能线性介质聚合物材料设计提供了实验依据。(3)为了进一步提升材料的介电常数,并改善聚硫脲材料的成膜特性,采用磁力搅拌与超声分散两种物理复合的方式制备了偏氟乙烯-三氟乙烯-氯氟乙烯P(VDF-TrFE-CFE)/聚硫脲复合介电材料。介电特性研究表明,复合材料介电常数为37.74,击穿场强达到4000 kV/cm,损耗为0.0362。P(VDF-TrFE-CFE)与聚硫脲之间的良好协同效应使得该种复合介质材料的储能密度达到25.79 J/cc,其储能密度是BOPP薄膜储能密度的11.7倍,因此两种介质材料有效的复合为新型聚合物介电材料制备提供了新方向。