【摘 要】
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大规模使用可再生能源替代化石燃料是应对气候变化、实现可持续发展和碳中和的关键。以锂离子电池为代表的电化学储能装置在利用可再生能源进行高效储能和转换方面有着巨大的潜力。锂离子电池在过去几十年中的广泛使用推动了社会的技术变革。然而其能量密度正逐渐达到理论水平,难以满足便携式电子设备和电动汽车的快速发展需求。因此,需要开发一种具有更高能量密度的经济环保性储能技术。锂硫电池是以高比能量密度(2600 W
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大规模使用可再生能源替代化石燃料是应对气候变化、实现可持续发展和碳中和的关键。以锂离子电池为代表的电化学储能装置在利用可再生能源进行高效储能和转换方面有着巨大的潜力。锂离子电池在过去几十年中的广泛使用推动了社会的技术变革。然而其能量密度正逐渐达到理论水平,难以满足便携式电子设备和电动汽车的快速发展需求。因此,需要开发一种具有更高能量密度的经济环保性储能技术。锂硫电池是以高比能量密度(2600 W h kg-1)、高比容量密度(1675 m A h g-1)和可逆氧化还原反应动力学而闻名的下一代储能技术。此外,硫还是一种储量丰富、价格低廉、环境友好的正极材料。然而,复杂的多步电化学反应过程以及多相之间的转换,严重限制了锂硫电池的商业应用。锂硫电池面临的主要问题有:（1）硫及放电产物硫化锂的电绝缘性导致活性物质的利用率很低;（2）充放电过程中巨大的体积变化导致电极易粉化和脱落;（3）多硫化物的穿梭导致容量的快速衰减;（4）锂枝晶的过度生长导致刺穿隔膜引发安全性问题。合理设计、构建异质结构是仅用一种材料解决上述所有挑战的有效策略之一。在本文中,作者以具有高活性位点的金属氧化物为研究对象,通过与不同类型的功能性材料（碳材料、金属硫化物）结合,组成复合材料或异质结构,通过协同效应探究复合材料或异质结构中不同组分在多硫化物吸附-固定-转化过程中的作用。主要工作内容如下:1、结合高转化率的La2O3和高导电性的石墨烯,组成La2O3/Graphene复合材料用作锂硫电池的隔膜修饰材料。一方面,碳材料不仅改善了修饰层的导电性,而且还通过物理作用阻止了多硫化物的扩散;另一方面,极性La2O3纳米颗粒提供了强大的吸附能力以锚定多硫化物,促进其转化的同时抑制穿梭效应。结合电化学实验和模拟分析,证明La2O3纳米颗粒通过S-La和Li-O化学相互作用调控对多硫化物的吸附和固定。得益于La2O3纳米颗粒和石墨烯之间的高效协同作用,具有La2O3/Graphene修饰层的电池表现出高初始比容量(0.2 A g-1时为1423.7m A h g-1)和长循环稳定性（500圈循环后容量衰减率为0.051%）。即使在高温（60℃）和高硫负载(5.03 mg cm-2)下电池仍具有优异的循环性能。在本章中仅实现了两种材料简单的物理混合,这种混合不能完全发挥材料间协同效应。2、通过原位硫化法直接在WO3纳米颗粒上合成了WS2纳米片,制备出WO3-WS2异质结构,使得异质结构兼具不同组分间的优势,实现了仅用一种材料同时解决锂硫电池面临的所有问题。在实验中,通过精确控制反应物比例、反应温度和反应时间调整异质结构中不同组分的比例,从而有效平衡吸附、捕获性和导电、催化性之间的关系。氮掺杂可以优化异质结构对多硫化物的吸附性能。研究证明,异质结构可以加速脱锂和嵌锂过程,提高电荷转移和Li+扩散效率。当WO3-WS2异质结构同时用于锂硫电池的正极和隔膜修饰材料时,电池在0.2 A g-1下表现出1292.6 m A h g-1的初始容量。在大电流(5.0 A g-1)、高负载(2.6 mg cm-2)和1600次长循环下,电池每圈仍仅有约0.03%的容量衰减。此外,当WO3-WS2异质结构用于隔膜修饰材料时,可以在反应中充当“副电极”,在抑制穿梭效应实现可逆转化的同时提高电池的热稳定性和安全性。这项工作也为开发出新型、高效和安全的锂硫电池提供思路。
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