石墨烯薄膜的掺杂与复合研究

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自石墨烯被发现以来,其独特的二维结构和优异的性能受到了社会各界的广泛关注。其中,石墨烯薄膜的掺杂与复合是发展最为迅速的研究领域之一,以期将石墨烯薄膜材料应用于实际生活中。石墨烯薄膜的掺杂可以将石墨烯转变成n或p型半导体,能够有效地改善石墨烯纳米器件的电学性能;而石墨烯薄膜的复合不但可以改善材料的导电性和热稳定性,更重要的是可以提高材料的力学性能。因此,石墨烯薄膜的掺杂与复合研究将不断推进石墨烯材料的商业化应用与发展。本文对石墨烯薄膜的掺杂与复合进行了研究,采用化学气相沉积法成功制备出硼掺杂石墨烯薄膜及硅纳米颗粒/石墨烯复合薄膜材料,然后通过不断优化工艺参数来提高石墨烯薄膜的质量,以期为实现商业化应用奠定基础。本文首先通过选用乙基硼酸作为唯一碳、硼源,以铜箔作为催化衬底,采用化学气相沉积法成功制备出了大面积、高质量的硼掺杂石墨烯薄膜。相对于气态源,乙基硼酸的本身结构决定了其可以在较低反应温度下生长出硼掺杂石墨烯薄膜,而且兼具毒性小以及价格低廉等特点,同时也简化了相关的制备工艺。通过探究不同生长条件对硼掺杂石墨烯薄膜质量的影响,发现铜箔前处理和后退火过程都可以在一定程度上改善硼掺杂石墨烯薄膜的质量。铜箔前处理过程能够降低铜箔表面缺陷,促进其晶粒长大,有利于石墨烯薄膜的生长。经铜箔前处理过程所制备的硼掺杂石墨烯薄膜中硼元素的掺杂量可以达到2.3%,而且其电学性能得到了一定程度的提升;而经过高温后处理过程所制备的硼掺杂石墨烯薄膜的电学性能则更加优异,但是硼元素的掺杂量却有所降低,这可能是由高温过程使得已形成的B-C键断裂造成的。本文选择石墨烯等碳纳米材料作为碳基体,铜箔作为催化衬底,甲烷作为碳源,通过化学气相沉积法制备可直接生长在铜箔表面的石墨烯/硅纳米颗粒复合材料。无需使用粘合剂就能够保证硅纳米颗粒/石墨烯复合材料与铜箔集流体之间的有效接触,从而提高锂离子电池的能量密度。通过探究石墨烯等碳纳米材料与硅纳米颗粒的不同复合结构对硅纳米颗粒分散的作用以及不同硅纳米颗粒浓度、不同混合的工艺条件对所制备复合薄膜表面结构形态的影响,发现将硅纳米颗粒与石墨烯薄膜进行复合时,随着硅纳米颗粒分散液浓度的提高,会明显降低石墨烯薄膜的质量,而且硅纳米颗粒之间的团聚现象明显,严重影响材料的循环稳定性。而碳纳米管的加入能够有效地促进硅纳米颗粒在石墨烯中的分散,同时提高了材料的导电性与循环稳定性。通过不断优化实验条件与工艺参数,成功地将硅纳米颗粒与石墨烯复合薄膜应用于锂离子电池负极中,其电化学性能和循环稳定性良好,为进一步推动石墨烯薄膜与硅纳米颗粒复合材料在锂离子锂电池负极材料中的应用提供依据。
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