作为一种新兴的智能材料,自修复材料能对其自身在成型、加工和使用等过程中产生的内部和表面损伤自发进行部分或完全的修复,从而能在很大程度上消除材料损伤所带来的隐患,因此备受人们的关注,成为当前材料研究领域的热点。自修复技术与高分子材料的结合具有十分重要的意义,特别是对于商业化橡胶弹性体材料来说,若能在橡胶网络中引入自修复体系使其具有自我修复能力,不仅能延长材料和制品的使用寿命,而且还能对其进行循环回收利用,实现资源可持续发展。然而迄今为止,如何制备兼顾优异的自愈性能和良好机械强度的自修复橡胶材料仍然是摆在研究人员面前的一个巨大挑战。基于此,本论文基于多重可逆作用分别制备了自修复环氧化天然橡胶(Epoxidized Natural Rubber,ENR)和聚氨酯弹性体材料,并详细探究了其结构与性能之间的关系,同时阐明了各自的自修复机理。本论文希冀通过在弹性体网络体系中引入多重可逆作用,以克服当前研究中普遍存在的材料自修复能力和力学性能难以兼顾的弊端,制备出具有良好力学性能的自修复弹性体材料。对于ENR自修复弹性体,本文通过设计,以环氧化程度为50%的ENR-50,硫磺(S),含二硫键交联剂——2,2’-二硫代二苯甲酸(DTSA)和4,4’-二氨基二苯二硫醚(DTDA)等为主要原料,制备了一种基于动态二硫交换反应和热可逆氢键作用的双重交联自修复ENR。研究了硫化体系、硫化剂用量以及修复条件对其修复性能的影响,并结合剪断拼接修复测试和疲劳拉伸修复测试对材料的修复性能进行了定量表征。结果表明,所得材料的原样强度达到9.3±0.3 MPa,剪断拼接的试样在120℃下经24 h修复后自修复效率高达98%,并且该修复可以重复多次进行。此外,本文还通过橡胶回收试验探究了其循环回收利用性,该自修复ENR经破碎再硫化后仍能保持原样78%的性能。进一步的,为了提高材料的强度并且实现温和条件修复的目标,本文选用聚氨酯弹性体作为基体材料,通过在体系中引入动态二硫键和可逆硼酸酯交联网络结构,制备了一种兼具高强度、高韧性以及高修复效率的自修复聚氨酯弹性体。红外光谱分析(FT-IR)结果表明,该体系中还存在较强的氢键作用,更加有利于材料的自修复;动态力学性能分析(DMA)结果表明,多重可逆作用的引入使得体系具有更低的主转变活化能,链段运动能力更强,修复效果更佳;差式扫描量热分析(DSC)和X射线衍射分析(XRD)结果表明,该材料具有良好的结晶性能,有助于提高材料的力学强度,由于结晶具有热可逆特性,因而不影响修复条件下聚合物分子链的运动;修复测试表明,本文制备的自修复聚氨酯具有硬而韧的特性,原样强度高达23.3±0.3 MPa,断裂伸长率可达1177±56%,并且修复条件温和,剪断拼接的试样经60℃,24 h修复后可恢复99%的原样强度,且该修复过程可重复多次进行。此外,该材料还具有多通道修复的特性,通过热修复或水辅助热修复的方式均可实现材料的修复,并且后者修复速率更快。该自修复材料有望应用于制备自修复型表面保护涂层。