随着石油资源日益枯竭,天然气资源不断开发,以天然气为优质、清洁能源和化工原料越来越受到人们的关注。甲烷部分氧化制合成气因能耗低,可显著降低设备投资和生产成本;反应速率快;生成的合成气H2/CO为2,可直接用于甲醇及费-托合成等优点而成为国内外研究的热点。本文以等体积浸渍法制备Pd负载的α-Al₂O₃和CeO₂-ZrO₂系列催化剂,测试样品负载量和煅烧温度对催化性能的影响,对比CeO₂-ZrO₂和α-Al₂O₃载体在甲烷部分氧化反应中的催化性能;进一步以共沉淀法制备三种不同混合方式的CeO₂-ZrO₂/Al₂O₃混合载体,采用等体积浸渍法制备Pd/CeO₂-ZrO₂/Al₂O₃催化剂,考察CeO₂-ZrO₂/Al₂O₃混合载体在甲烷部分氧化反应中的催化性能,揭示载体不同的混合方式对甲烷部分氧化催化剂催化性能的影响。利用XRD、BET、TPR、Raman和TG-DTA对样品的晶相、比表面、表面性质和积炭进行了研究。研究表明,以CeO₂-ZrO₂为载体能减少活性组分Pd的负载量,能提高甲烷部分氧化催化剂的活性和稳定性。这要归因于CeO₂-ZrO₂载体能提高活性组分分散度和CeO₂-ZrO₂中的晶格氧参与反应。Pd/CeO₂-ZrO₂/Al₂O₃不同混合方式样品中,分子混合样品具有最佳的稳定性,这是因为分子混合样品的金属-载体具有较强的相互作用,活性组分的抗烧结能力较强;金属与CeO₂-ZrO₂接触的界面较大,CeO₂-ZrO₂中的晶格氧能及时消除金属上的积炭。催化剂的失活是由活性组分烧结和催化剂积炭共同作用造成的。催化剂上积炭以石墨的形式存在,并且主要位于载体的酸性位上。