微波辐射下NO转化的研究

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微波辐射辅助催化技术涉及微波加热和微波放电两个方面。前者在有机化学反应中被大量研究,获得了许多有意义的结果。然而关于后者的研究迄今为止基本上是个空白。本论文以多相催化反应为出发点,以富氧条件下NO转化为探针反应,研究了微波辐射技术与催化技术的偶合作用。 首次研究了微波放电辅助催化CH4还原NO。结果发现在Ni(10%)/HZSM-5催化剂上,微波放电可使NO几乎100%转化,而且使反应所需温度大幅度下降,通过对反应结果的分析得出了微波放电辅助催化的可能原因。进一步通过使用特殊的反应器,首次研究了常压下微波放电直接分解NO,利用此技术可以将近90%的NO一步分解为环境友好的N2。随后探讨了各种反应参数变化对NO转化的影响,分析了此反应机理,得出了微波放电的优点在于气相直接活化反应物。 在上面研究的基础上,接着观察了微波加热对催化反应的影响。发现微波加热辅助催化CH4还原NO能够明显的增大催化剂的活性温度区间,降低反应所需温度。进一步利用微波加热技术,首次研究了微波加热辅助催化直接分解NO。结果在Fe/NaZSM-5催化剂上,实现了70%NO一步直接转化为N2,而且催化剂显示了较好的O2适应能力。通过分析催化剂与微波作用机理,将催化剂在微波加热下形成的局部热点与催化剂的活性位实现了有机的统一。利用FTIR、MBS和XPS等表征技术,对试前和试后催化剂的状态进行了分析,得出微波加热催化分解NO的可能机理,阐述了微波加热在辅助催化反应中的三个重要作用,其中立足点是局部热点效应。 最后,首次将微波加热辅助催化技术应用到净化模拟汽车尾气方面,发现此方法具有降低催化剂起活温度,增大空燃比窗口等特点。
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