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LiNixCoyMnz2(0≤x,y,z<1)与 LiM02(Ni、Co、Mn)相比,因具有高容量和高循环性能等特点,已成为最重要的锂离子电池正极材料之一。尽管锂离子电池已经被广泛应用于多个领域,但仍需要在提升能量密度和热稳定性方面做新突破,以满足不断增长的市场需求。其中掺杂优化和包覆优化已被证实为最为直接有效的两种优化手段。本文采用低高温双平台法对LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2进行2%过渡金属Zr掺杂和2%Li20-2B203包覆的双重修饰,实现正极材料结构到表面的优化。通过多种表征手段证明双重修饰手段对提升材料电化学性能有积极影响。事实上,在使电池材料满足高容量和高能量密度的同时解决热安全问题更为重要。锂离子电池在工作过程中伴随着一系列吸放热复杂的化学反应,若电池无法及时散热就会导致电池热失控甚至爆炸。本文创新的使用电化学-量热仪联用的研究手段,将电池置于高温(30℃、40℃)下循环,对双重修饰后的正极材料进行了热电化学研究,分析电池在不同温度下放热规律。得出热量和焓变与充放电速率和温度呈线性正相关;电池的总热量越低,电池的热稳定性越好的结论。进一步证明了双重修饰可以提升正极材料的高温循环性能和热稳定性。最后,计算机技术为锂离子电池材料的研发提供新思路。本文利用Materials Studio计算软件建立了 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2双重修饰前后的三维结构模型。依据第一性原理计算体系能带结构和态密度,Zr和Li2O-2B2O3层可以有效地降低系统的能量和带隙,提高热稳定性。所得计算机结果与实验结果基本吻合,真正意义上做到了将宏观材料技实验制备和微观理论模拟有机结合。
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