建筑固废掺杂改性白云鄂博铁精矿载氧体化学链燃烧性能研究

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化学链燃烧(Chemical Looping Combustion,CLC)是一种不同于传统燃烧的,可以实现高浓度CO2捕集的新型燃烧技术,是将传统的燃料与空气直接接触反应的燃烧借助于载氧剂(OC)的作用分解为2个气固反应,不仅可以提高效率,对环境也很友好。考虑到白云鄂博铁精矿价格低、储量大等优点,因此选择以白云鄂博铁精矿为载氧体主要原料,进行化学链燃烧研究。文献研究表明铁基载氧体有表面致密、反应活性不高、易烧结团聚等缺点,所以针对白云鄂博铁精矿因结构致密而导致的反应活性一般、抗烧结能力弱等问题展开研究,考虑到建筑固废—红砖的主要成分为Al2O3、Si O2等惰性氧化物,且结构疏松多孔,所以通过添加红砖粉末来增加白云鄂博铁精矿载氧体的比表面积,为其提供支撑,形成疏松多孔的结构,从而使其与CO反应更迅速且彻底,提高其循环反应能力。通过热重分析仪以及管式炉进行可行性研究,再通过XRD、SEM、TED等设备进行表征分析,得到以下结论:(1)白云鄂博铁精矿载氧体与CO的反应温度基本都高于800℃,并且通过DTG曲线可以看出,较高的失重速率处于800℃到950℃,由此将实验温度分为800℃、850℃、900℃以及950℃。再通过对比热重分析仪不同温度下的恒温实验,结合原矿以及不同配比红砖改性载氧体的TED测试结果,可以看出2.5%红砖粉末添加量改性的载氧体效果优于其他配比,且800℃反应效果远低于其他三个温度,所以后续实验温度调整为850℃、900℃以及950℃。(2)通过对程序升温实验数据进行动力学分析,发现红砖粉末改性后载氧体在790.2~822.2℃温度段属于化学反应模型(n=3),相关系数为0.99403,而920.1~962.3℃温度段属于三维扩散模型(Jander),相关系数为0.99981,之后即可得出载氧体的表观活化能E以及频率因子A,通过比较可以得出红砖粉末改性载氧体的影响机理在于降低载氧体的表观活化能,表观活化能越低,反应速率越快,因此红砖粉末改性载氧体可以缩短其与CO的反应时间,加快反应进程。(3)考虑到载氧体投入实际应用后可能需要多次循环使用,所以循环反应能力以及抗烧结能力也是载氧体的重要性质之一,因此对改性前后的载氧体在850℃、900℃、950℃下进行循环实验并进行分析对比。850℃、900℃、950℃下载氧体的累积转化率分别为22%~63%、42%~67%、69%~87%,可知随着温度升高载氧体的累积转化率也随之升高。(4)通过对红砖改性前后的循环前后的载氧体进行XRD、SEM分析发现,红砖粉末改性铁精矿载氧体的影响机理,主要在于提高载氧体的比表面积,使其形成疏松多孔的结构,使载氧体内部形成了良好的孔隙结构,这有利于CO与载氧体内部的反应,同时增强了载氧体的抗烧结能力以及循环反应能力。
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