金属和二维材料表面电子超高时空分辨研究

来源 :北京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiaojiao2008zwj
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近年来,超高时空分辨测量技术和新型低维材料的发展,为微纳光子学的研究注入了新的活力。其中,微纳尺度的近场光学性质和二维材料动力学性质引起了广泛关注。表面等离激元,作为近场光学的典型研究对象,其飞秒纳米尺度的局域场和角动量的演化过程也成为了研究热点。新型二维材料,尤其是类石墨烯材料过渡金属硫族化合物,由于其优良的光电性能而备受青睐;其二维属性也为表面物理的研究提供了理想的平台,适合研究二维尺度光和物质相互作用以及动力学过程。超高时空分辨的光发射电子显微镜兼具超快光学和表面电子探测的特点,是研究微纳结构表面和界面物理强有力的工具。本论文的工作包括时空分辨测量系统的搭建,以及基于此的局域表面等离激元近场增强和退相干性质的关联性研究,二维过渡金属硫族化合物的载流子动力学的多维度研究,以及展望二维尺度下光与物质相互作用研究的发展方向。主要成果如下:1、搭建基于光发射电子显微镜的超高时空分辨测量系统为了研究表面等离激元超快动力学,搭建了基于周期量级超短脉冲光源的干涉泵浦探测系统,实现了在飞秒纳米尺度下研究等离激元的超快演化过程。为了研究二维材料的载流子超快动力学,搭建了基于百飞秒光源的多波长可调泵浦探测系统,通过和光发射电子显微镜的空间和能量分辨能力结合,实现了二维材料载流子动力学的多维度探测。另外搭建了基于周期量级超短脉冲的基频倍频泵浦探测系统,用来实现百飞秒内的双色泵浦探测。2、局域表面等离激元二聚体结构近场增强和退相干时间的关联性研究近场增强和退相干时间是表征局域表面等离激元的两个关键参数。基于金纳米结构二聚体耦合体系,通过激发波长依赖的光发射强度测量和基于超短脉冲的光发射干涉泵浦探测,分别获得同一结构的等离激元近场增强和退相干时间,发现两者之间的关联依赖于二聚体结构的间隙,并可以通过激发光偏振选择模式,改变近场增强和退相干时间。这种关联性由近场远场耦合和新的局域模式共同决定。3、二维过渡金属硫族化合物的超快电子冷却和弛豫动力学研究通过双色泵浦探测技术,从时间、空间和能量维度揭示了单层二硫化钨中热电子的动力学过程。通过能带结构分析,并结合远场荧光和拉曼光谱表征,发现快过程和慢过程分别对应电子冷却和缺陷捕获。研究论证了光发射实验中缺陷对动力学过程的显著影响。这些工作说明超高时空分辨光发射电子显微镜在微纳光学探测的强大能力,为后续研究二维尺度下光与物质相互作用奠定了基础。
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