【摘 要】
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由于具有节能、响应快、使用寿命长、对环境影响小等特点,基于荧光材料转换的固态光源技术在室内外照明、液晶显示、背光显示、近红外夜视等领域具有巨大的应用潜力。然而,随着温度的增加,由于非辐射弛豫过程的增强,荧光材料的发光强度会逐渐降低,这一现象我们称之为热猝灭,热猝灭效应会降低荧光材料的光学性能和阻碍其在实际应用中的快速发展。本论文采用高温固相法,合成了系列荧光离子掺杂的镓锗酸盐KGaGeO4荧光材料
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由于具有节能、响应快、使用寿命长、对环境影响小等特点,基于荧光材料转换的固态光源技术在室内外照明、液晶显示、背光显示、近红外夜视等领域具有巨大的应用潜力。然而,随着温度的增加,由于非辐射弛豫过程的增强,荧光材料的发光强度会逐渐降低,这一现象我们称之为热猝灭,热猝灭效应会降低荧光材料的光学性能和阻碍其在实际应用中的快速发展。本论文采用高温固相法,合成了系列荧光离子掺杂的镓锗酸盐KGaGeO4荧光材料。通过对不同样品的结构以及发光性能的表征,探究其优异的热稳定性机理。研究结果如下:（1）通过高温固相法合成了下转换KGaGeO4:Bi3+荧光材料。结果表明在不同能量光子的光源激发下该荧光材料表现出不同的热猝灭行为,即在高能量光子波长激发下其表现出强烈的热猝灭行为,而在低能量光子波长激发下其表现出强烈的负热猝灭行为。特别地,在365 nm激发下,当温度升高到513 K时其发射强度增加到室温下原始强度的351%。这主要归因于缺陷态在高温下俘获载流子的效率提高所导致的,即高温下陷阱中心向发光中心的能量传递增强。这一机理通过温度依赖性的热释光谱、温度依赖性的长余辉光谱以及温度依赖性的荧光衰减曲线等得到证实。在热能的辅助下,载流子通过隧穿效应直接被陷阱中心俘获,同时在热扰动的作用下,陷阱中心中的载流子也通过隧穿过程直接释放到发光中心,从而对由于非辐射弛豫增强所导致的能量损失进行能量补偿,最终实现较高的发光热稳定性。（2）通过高温固相法合成了上转换近红外KGaGeO4:Yb3+,Nd3+荧光材料。结果表明,在980 nm光源激发下,其发射强度随温度升高而逐渐增强,且不同能级辐射跃迁产生的发光表现出了不同的热稳定性行为,~4F7/2→~4I9/2（750 nm）能级辐射跃迁发光随温度升高其增强最为明显,~4F5/2→~4I9/2（815 nm）次之,~4F3/2→~4I9/2（875 nm）能级辐射跃迁发光随温度升高增强的程度较小。如当温度从室温升高到573 K时,KGaGeO4:0.02Yb3+,0.02Nd3+荧光材料的发光峰750 nm(~4F7/2→~4I9/2)、815 nm(~4F5/2→~4I9/2)以及875 nm(~4F3/2→~4I9/2)分别增至室温下原始强度的55.34、16.23和2.71倍。这样一个强的负热猝灭现象归因于强的激子-声子耦合效应,即高效的激子-声子耦合使得声子的能量转换为光能。在这一过程中,强的激子-声子耦合效应会使得大量的声子发生湮灭。同时,我们的研究结果表明KGaGeO4:Yb3+,Er3+荧光材料的反斯托克斯发光过程具有较弱的激子-声子耦合效应,~2H11/2和~4S3/2能级之间的能量差较小且对声子能量的敏感程度不同。因此我们通过在KGaGeO4:Yb3+,Nd3+荧光材料中引入Er3+离子作为探针证实了发光中心Nd3+的高效反斯托克斯近红外发光和其随着温度的升高发射强度逐渐增强的机理。
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