【摘 要】
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由于化石燃料的过度消耗以及环境污染问题的日益严峻,科学家们不断在寻找替代燃料。生物质资源以其绿色、洁净、可再生等优势引起学者的广泛关注。木质素是一种可再生的天然芳香高分子,也是生物质资源的重要组成部分,可应用于化工、材料、食品等多个领域。在“木质素优先”战略背景下,通过利用木质素解聚后的酚类单体制备生物燃料和高价值化学品被认为是一种很有前途的木质素增值策略,已成为全球科研热门领域,其中氢解被认为是
【基金项目】
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广州市科技计划项目（No.202002030157）；
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由于化石燃料的过度消耗以及环境污染问题的日益严峻,科学家们不断在寻找替代燃料。生物质资源以其绿色、洁净、可再生等优势引起学者的广泛关注。木质素是一种可再生的天然芳香高分子,也是生物质资源的重要组成部分,可应用于化工、材料、食品等多个领域。在“木质素优先”战略背景下,通过利用木质素解聚后的酚类单体制备生物燃料和高价值化学品被认为是一种很有前途的木质素增值策略,已成为全球科研热门领域,其中氢解被认为是木质素解聚有效的技术手段之一。本论文主要以桉木为原料,制备了一系列HZSM-5分子筛负载的过渡金属催化剂并探究了其催化解聚木质素的效果差异,通过有机溶剂分级制备了不同分子量和结构特性的木质素,建立了木质素分子量以及β-O-4键含量与解聚单体产率关系模型,同时探究了温和条件下球磨酶解分离木质素的工艺,为进一步提高木质素解聚酚类单体产率提供了理论指导,主要研究包括以下三个方面:（1）以具有特殊的孔结构和一定的表面酸性的HZSM-5分子筛作为载体,探究了Cr、Fe、Co、Ni、Cu五种过渡金属的催化活性差异,制备了HZSM-5分子筛负载的铬基双金属催化剂,其中负载镍铬双金属能显著增强催化剂酸性,同时证明Ni与Cr具有良好的协同作用,并优化了负载比例和载体硅铝比等参数和反应工艺条件。在最佳工艺参数条件下,桉木有机溶剂木质素的液化率达到95.90%,单酚收率为8.64%,焦炭含量仅为2.08%,其催化效率高于Ru基贵金属催化剂和商业Raney Ni催化剂,同时证明Ni Cr/HZSM-5（200）催化剂与商业Raney Ni催化剂有一定协同作用。（2）采用有机溶剂法对桉木有机溶剂木质素进行分级,探究了各级分木质素分子量、β-O-4键含量、S/G单元比例和热稳定性等结构和性质差异,研究了木质素结构与解聚效率的联系,同时建立了木质素结构与氢解酚类单体产率的关系模型,指出木质素分子量、β-O-4键含量、S/G单元比例与氢解酚类单体产率间具有正相关关系,其中分子量最大的F1组分解聚产生的单酚种类最多且产率最高为9.55%,说明木质素本身结构极大程度上决定了氢解产物分布和产率,为进一步提高解聚效率提供了理论基础。（3）探究了不同时间球磨处理后的桉木粉对碳水化合物的去除和木质素解聚效率的影响,发现球磨能够显著提高碳水化合物的去除率和木质素分离效率,也对木质素原始结构有一定的破坏,未经球磨处理分离的酶解木质素具有最高的单酚产率18.76%和接近100%生物油得率,同时对不同球磨时间处理后的粗木质素中Klason木质素含量、官能团结构、热稳定性以及解聚后的产物结构和分子量进行分析,建立了Klason木质素含量与单酚产率的关系模型,为进一步优化温和条件下木质素分离工艺提供参考,同时为进一步提高单酚产率指明方向。
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