【摘 要】
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纳米纤维素因其储量丰富、可持续、可降解、低密度、高机械强度等优势,成为替代难降解、不可降解塑料薄膜的理想材料。当前,纳米纤维素复合薄膜材料的开发已经成为国内研究的热点,其中纳米纤维素薄膜微观结构、疏水性能、光学性能、断裂伸长率、耐折性能之间的复合调控是限制其商业应用的关键。本论文制备了三种纳米纤维素纤丝（CNFs）复合薄膜,研究其微观结构、光学性能、耐水性能、机械性能、耐折性能及其作用机制。探究纳
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纳米纤维素因其储量丰富、可持续、可降解、低密度、高机械强度等优势,成为替代难降解、不可降解塑料薄膜的理想材料。当前,纳米纤维素复合薄膜材料的开发已经成为国内研究的热点,其中纳米纤维素薄膜微观结构、疏水性能、光学性能、断裂伸长率、耐折性能之间的复合调控是限制其商业应用的关键。本论文制备了三种纳米纤维素纤丝（CNFs）复合薄膜,研究其微观结构、光学性能、耐水性能、机械性能、耐折性能及其作用机制。探究纳米纤维素复合薄膜的功能化调控途径,为纳米纤维素复合薄膜的高值化综合利用提供科学依据和研究实践,主要研究工作如下:（1）以漂白针叶木浆为原料,采用超微粒研磨技术制备CNFs悬浮液,利用模具浇铸法获得纳米SiO2掺杂的CNFs薄膜,再将其浸渍在PBAT四氢呋喃溶液中,最终通过老化工艺获得聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯（PBAT）改性的CNFs/PBAT复合薄膜。研究结果如下:在CNFs悬浮液与纳米SiO2颗粒共混干燥制备CNFs薄膜过程中,随着纳米SiO2的添加量的增加（0 wt%～8 wt%）,CNFs薄膜表面从致密结构变为疏松多孔,间层结构由层间紧密连接变为层间扩张分裂,厚度由16μm增加至38μm,700 nm处反光率由11%增加至47.9%,并且遮盖力随之增强。对于改性后的CNFs/PBAT复合薄膜,在其加热过程中,PBAT填充了薄膜内部,进而降低了其反光率,且使其拉伸强度由66.1 MPa增加至89.8 MPa,耐折次数提升近3倍,由～444次提升至1210次。（2）以模具浇铸法制备的CNFs薄膜为基材,通过浸渍-老化工艺,使聚乙烯亚胺（PEI）和丙烯酸十八酯（SA）在CNFs薄膜表面发生Michael加成反应制备改性CNFs/PEI/SA复合薄膜。结果表明:PEI/SA涂层均匀覆盖在复合薄膜表面,在400 nm、700 nm处的反光率由CNFs薄膜的12.91%、11.82%下降到CNFs/PEI/SA复合薄膜的9.29%、9.54%;最大热分解温度由323℃（CNFs薄膜）增加至337℃（CNFs/PEI/SA薄膜）;水滴接触角由改性前的～49°提升至改性后的～118.6°;拉伸强度由改性前的72.5MPa增加至改性后的104 MPa;耐折次数也由原始的～573次增加至816次。（3）基于浸渍-老化工艺,使用三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（TMPTA）和十八胺（ODA）在模具浇铸法制备的CNFs薄膜表面发生Michael加成,制备CNFs/TMPTA/ODA复合薄膜。结果表明,CNFs薄膜表面平整的纤维紧密纠缠网络被重构为CNFs/TMPTA/ODA复合薄膜的微纳多尺度结构。其中,CNFs/TMPTA/ODA复合薄膜反光率较CNFs薄膜下降了约2%;薄膜热稳定性较改性前提升了约20℃;CNFs/TMPTA/ODA复合薄膜水滴接触角由改性前的～49°显著提升至～138°;CNFs/TMPTA/ODA复合薄膜的拉伸强度、杨氏模量、断裂伸长率分别由改性前的72.5 MPa、3.63 GPa、5.6%增加至96.9 MPa、4.36GPa、7.4%;薄膜耐折次数由原始的～573次增加至改性后的～1593次。
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