【摘 要】
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随着电子产品、新能源汽车以及智能电网的发展,超级电容器逐渐成为了主流储能器件,制备具有优异电化学性能的超级电容器尤为重要。为了改善超级电容器的电化学性能,本论文旨在制备一种镍钴双金属复合电极材料,通过镍钴之间的协同作用,对电极材料的电化学性能进行优化。本论文先是以Ni30Co10Zr60非晶合金条带作为脱合金前驱体,采用“自由脱合金-自然氧化”法制备具有微纳多孔结构的自立式镍钴双金属及其氧化物（（
【基金项目】
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国家自然科学基金（51671077,52071125）； 河北省自然科学基金（E2020202176）；
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随着电子产品、新能源汽车以及智能电网的发展,超级电容器逐渐成为了主流储能器件,制备具有优异电化学性能的超级电容器尤为重要。为了改善超级电容器的电化学性能,本论文旨在制备一种镍钴双金属复合电极材料,通过镍钴之间的协同作用,对电极材料的电化学性能进行优化。本论文先是以Ni30Co10Zr60非晶合金条带作为脱合金前驱体,采用“自由脱合金-自然氧化”法制备具有微纳多孔结构的自立式镍钴双金属及其氧化物（（Ni,Co）O@np-Ni Co）复合电极材料,探讨腐蚀液浓度及脱合金时间对电极材料的形貌、微观结构及储能性能的影响。随后,为了改善复合电极材料的柔韧性,对前驱体非晶合金的成分进行优化,制备具有柔韧性的纳米多孔氧化镍@镍基体（np-NiO@Ni）基底,再结合电沉积工艺,制备纳米多孔基体负载氢氧化钴（Co（OH）2/np-NiO@Ni）复合电极材料,并系统地对纳米多孔基复合电极材料的微观形貌、柔韧性、电化学性能、储能机理及Ni/Co之间的协同作用进行研究。实验结果表明,以Ni30Co10Zr60非晶合金条带作为脱合金前驱体,在氢氟酸溶液中自由脱合金后,样品由两侧脱合金层与中间非晶芯层组成,呈现三明治型结构;并且条带表面不同区域之间腐蚀速率差异较大,会形成明显的裂纹区域,裂纹内部为疏松多孔的海绵状结构。其次,以柔韧性np-NiO@Ni为基体,结合电沉积工艺首次制得高柔韧性Co（OH）2/np-NiO@Ni复合电极材料。Co（OH）2纳米花瓣与np-NiO@Ni基体之间紧密结合,并且花瓣聚集处形成的纳米空穴与基体的孔洞相互连通,形成了多级孔洞结构。通过分析沉积电位和沉积时间对Co（OH）2/np-NiO@Ni复合材料微观形貌的影响,获得了制备Co（OH）2/np-NiO@Ni复合材料的最佳工艺参数。此外,通过第一性原理计算可知,由于复合材料内部Co 3d轨道电子与NiO中Ni 3d和O 2p轨道电子形成了杂化,进而改变了材料内部的电子结构,提高了电极材料的导电性。对（Ni,Co）O@np-Ni Co复合电极的电化学性能进行测试,结果表明（Ni,Co）O@np-Ni Co的比电容高达944.4 F cm-3;经8000次连续充放电循环之后,仍有91.3%的电容保持率,使用其组装的纽扣式超级电容器可以使4个LED灯同时发光。其次,对Co（OH）2/np-NiO@Ni复合电极的电化学性能、储能机理进行研究。结果表明,Co（OH）2/np-NiO@Ni复合电极表现出了更宽的电压窗口（-0.1～0.6 V）和更高的比电容(1421.1 F cm-3)。通过对复合电极材料的储能机理进行分析,可知Co（OH）2/np-NiO@Ni电极的电荷存储过程主要由扩散行为所主导。此外,由该复合电极组装而成的全固态超级电容器更是展现出了高达59.2 m Wh cm-3的能量密度,并且在动态弯曲变形下电化学性能依旧保持良好,可以使商用的电子手表正常使用45 min以上。
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