基于过渡金属二硫化物的电化学传感器构建及其葡萄糖检测应用研究

来源 :河北大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:loveshdou
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
葡萄糖是人体中最基本的能量物质,在临床医学和食品工业中都具有重要作用,因此制备出检测灵敏度高和专一性强的葡萄糖检测仪器十分重要。电化学生物传感器具有稳定性强、灵敏度高、操作简便和经济高效的优势,在葡萄糖检测领域发挥了重要作用。过渡金属二硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)是一类新兴的具有单个或多个原子厚度的二维片层状材料,具有优异的光电特性、机械特性和柔韧性,在电化学生物传感领域具有很好的应用前景。本文主要以制备性质优良的TMDs纳米材料为出发点,基于不同种类的TMDs构建了一系列葡萄糖电化学传感器并对其检测性能进行了系统研究。本论文主要研究内容如下:(1)利用超声剥离的方法制备了Mo S2、Mo Se2和Mo Te2纳米片,并分别基于所制备的Mo S2、Mo Se2和Mo Te2纳米片构建葡萄糖电化学传感器用于葡萄糖的检测。该工作通过控制超声功率,制备了剥离尺寸基本相同的Mo S2、Mo Se2和Mo Te2纳米片。材料制备后,通过透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)、粉末X射线衍射(powder X-ray diffraction,PXRD)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等对其形貌结构进行表征。利用电化学工作站对三种剥离后的TMDs纳米片的电化学性能进行了探索和比较,并进一步滴加葡萄糖氧化酶,分别构建电化学传感器用于葡萄糖的检测。实验结果表明,以Mo S2、Mo Se2和Mo Te2纳米片作为电极修饰材料制备成的电化学生物传感器,其灵敏度高,选择性好。三种剥离的TMDs修饰电极的灵敏度分别为77.86μA·m M-1 cm-2、39.77μA·m M-1 cm-2和20.51·μA·m M-1 cm-2。剥离的Mo S2纳米片葡萄糖生物传感器的灵敏度高于剥离的Mo Se2和剥离的Mo Te2纳米片葡萄糖生物传感器,且三种葡萄糖电化学传感器都具有优秀的抗干扰性。(2)基于金纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料(Mo S2@Au NPs)构建葡萄糖电化学传感器,实现对葡萄糖的直接电化学检测。该工作利用了一种简单并且绿色的方法合成了Mo S2@Au NPs纳米复合材料。由于Mo S2具有一定的还原能力,可以直接与金属前驱体发生反应,因此HAu Cl4只需在Mo S2纳米片溶液中进行简单的混合和搅拌,即可在Mo S2纳米片表面实现Au NPs的成功负载。该工作通过设置一系列的浓度对所制备的Mo S2@Au NPs形貌和导电性能进行探究,通过筛选发现,7.5 m M HAu Cl4浓度合成的Mo S2@Au NPs展现出了最好的导电性能。之后,分别利用TEM,PXRD,XPS等对7.5 m M HAu Cl4浓度合成的Mo S2@Au NPs纳米复合材料的结构和形貌特征进行了研究,并对其电化学性能进行分析。实验结果表明,基于Mo S2@Au NPs纳米复合材料制备的葡萄糖电化学生物传感器具有较高的灵敏度和优异的选择性、重复性以及重现性。对比于基于单独Mo S2构建的葡萄糖电化学传感器而言,Mo S2@Au NPs电化学传感器对于葡萄糖的检测灵敏度更高,为103.2μA·m M-1 cm-2。这主要是由于Au NPs和Mo S2的协同作用提高了葡萄糖直接电化学检测的能力。综上所述,本论文主要研究了TMDs及其复合物的葡萄糖电化学检测能力。首先采用横向比较的研究方法分析了Mo S2、Mo Se2和Mo Te2这一类TMDs的结构与电化学性能,然后采用常温自还原的合成方法制备Mo S2@Au NPs纳米复合材料,实现对葡萄糖的特异、灵敏检测。本论文可为基于TMDs的电化学生物传感器的构建提供参考。
其他文献
目的本研究通过纵向追踪观察,分析2018-2020年河北省社区老年人运动锻炼行为的动态变化情况及亚组异质性,探讨老年人运动锻炼行为变化轨迹亚组分类的影响因素,以了解老年人运动锻炼行为动态变化趋势及其相关影响因素,为开展社区老年人运动锻炼行为预测,识别老年人运动锻炼行为变化的亚组类别,确定重点干预人群,实施社区老年人运动锻炼行为分类管理和精准干预等提供科学依据。方法以年龄≥60岁且具有河北省当地户籍
学位
选取酸性谷氨酸(Glu)和碱性精氨酸(Arg),分别与钙或锌离子螯合,制备Glu或Arg钙或锌螯合物[Glu或Arg-Ca(II)、Glu或Arg-Zn(II)]。采用乙二胺四乙酸二钠(EDTA)滴定氨基酸钙或锌中的Ca2+或Zn2+含量。通过单因素实验来遴选响应面验证条件,考察反应p H、氨基酸和钙或锌的质量比及反应温度,对制备氨基酸钙或锌螯合物中钙或锌含量的影响,并以其为考察指标,通过Box-
学位
肉桂醛(CA)是来自于肉桂的天然产物,已被证明具有抗炎、抗病毒、抗菌、抗氧化以及抗肿瘤等作用。鉴于CA靶蛋白的鉴定对深入了解CA的抗肿瘤等药理机制具有重要意义,目前已经开发了药物靶蛋白鉴定的一系列方法,包括基于活性的蛋白分析策略(ABPP)等。然而,CA需要衍生生物正交反应基团(如炔基或叠氮基等),这可能导致脱靶蛋白。到目前为止,CA没有衍生基团仍然很难直接确定CA靶蛋白。在此,本文开发了一种基于
学位
多酶级联催化在生物医药中具有重要的应用价值,利用多酶共固定化技术可提高其重复使用性,而传统共固定化方法对多酶的固定存在随机性,导致级联效率较低。DNA定向固定化技术(DDI,DNA directed immobilization)是近年来兴起的一种利用DNA自组装实现多酶共固定化的技术,其原理是通过DNA碱基互补配对将酶定向固定至载体表面,从而提高多酶级联活性。本实验以环氧基修饰的聚乙酸乙烯酯(P
学位
多酶级联反应在催化过程中发挥着重要的作用,广泛应用于生物化工、药品生产以及医疗诊断等诸多领域。为获得较高的级联酶活,本论文围绕双酶间距这一关键影响因素,以葡萄糖氧化酶(GOD)和辣根过氧化物酶(HRP)为模型酶,制备磁性DNA支架共固定多酶体系。首先通过在磁性微球表面接枝DNA单链固定GOD。随后将碱基互补的HRP-DNA复合物与磁球表面的DNA单链杂交,组装形成“Y”型DNA支架,实现GOD和H
学位
中草药中的香豆素类成分对心血管疾病具有特殊的药理作用。对香豆素类成分进行分离分析,不仅是控制相关中药质量的必要环节,而且对从中发现新的药物也具有重要意义。与此同时,香豆素类成分具有一定肝毒性,被列为三类致癌物之一,用药期间对血药浓度进行监测是保障用药安全的前提。高效液相色谱法(HPLC)是分离和定量分析复杂样品的主要方法,但由于中草药和血液样品基质成分众多,极易对分析结果造成干扰,因此,在分析前需
学位
手性药物的不同对映异构体在药理活性、毒理作用等方面有着显著差异,导致外消旋体手性药物在临床使用过程中存在一定的风险,而其光学纯活性单一对映体具有毒副作用小、疗效显著的优点,可以保证临床用药的安全有效。毛细管电色谱(Capillary electrochromatography,CEC)因其分离效率高、选择性好等优势,近年来在手性药物分离分析领域受到广泛关注。毛细管色谱柱是CEC技术的关键,制备性能
学位
本实验采用简单的方法在聚合物整体材料制备的过程中,将离子液体(IL)和金属有机骨架(Metal organic frameworks,MOFs)引入制成了IL-MOFs-聚合物整体材料,并将其用作高效能的固相萃取吸附剂用于药用植物中黄酮类化合物的富集和纯化。本实验首先采用离子液体(1-烯丙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐)和MOF(衍生化的UiO-66-2COOH)为共聚单体,通过原位自由基聚合法制备了
学位
生物膜中的磷脂和膜蛋白质具有调节生命活动,参与细胞间信号传导、能量代谢、免疫应答等多种重要作用,其深入的结构和功能研究依赖于高效的分离分析技术。本文针对磷脂和膜蛋白质的结构特征,以季膦离子液体烯丙基三辛基溴化膦([P888Allyl]Br)和十八叔胺(DMOA)为单体并将其引入色谱固定相的制备,研制了聚膦离子液体固定相Si O2-[P888Allyl]Br和极性嵌合的Si O2-DMOA固定相,并
学位
近几十年来,生命健康问题是全人类关注的重点。在生物医药研究领域,可靠的检测手段是保障用药安全的关键,电信号传导是监测生物电信号的关键。在现有的研究中,已将低共熔溶剂(Deep eutectic solvents,DESs)功能化材料用于药物分析及电信号传导。因此,制备具有可设计性的DESs,构筑具有发光性能的DESs功能化流体应用于药物成分的定量分析;构筑具有导电性、黏附性的DESs功能化柔性体作
学位