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柴油车排放炭烟颗粒物引起了严重的环境污染与人类健康问题。因此,净化柴油车尾气中的炭烟颗粒物研究具有重要的环境保护意义。柴油颗粒物过滤器(DPF)与高活性氧化催化剂的结合被认为是最高效的炭烟颗粒净化后处理技术,其中炭烟颗粒的净化效率与催化剂的催化氧化活性密切相关。炭烟催化氧化是发生在固态的炭烟颗粒、固态的催化剂和气态反应物(O2,NO)三相接触界面处的深度氧化反应。催化剂对O2的吸附和活化性能在催化炭烟氧化活性中起着重要作用。负载型贵金属(Au,Pt)纳米催化剂由于具有优异的吸附和活化O2的能力,在氧化反应中表现出良好的催化性能。因此,本论文以棒状金属氧化物为载体,担载贵金属(Au,Pt)纳米颗粒作为活性组分,构造的强金属-氧化物/载体相互作用,一方面有利于提高贵金属的有效利用和改善Au基纳米催化剂的高温抗结性;另一方面增加了位于金属与氧化物/载体界面处活性位点的密度,因此增强了催化剂对O2的吸附和活化性能。采用XRD,Raman,TEM,N2吸脱附,ICP-OES,H2-TPR,XPS和NO-TPO等技术表征催化剂的物理化学性质。利用炭烟程序升温氧化(soot-TPO)实验评价催化剂的炭烟催化氧化活性。讨论炭烟催化氧化性能与催化剂结构和物理化学性质之间的关系,系统研究并提出了催化炭烟氧化反应的作用机理。本论文的主要内容和结果如下:通过水热法成功制备了长度为200-500 nm,宽度为20-50 nm的La2O2CO3纳米棒,采用气膜辅助还原法(GBMR)在其表面担载了Au纳米颗粒,通过煅烧处理利用Au与La2O2CO3之间的强相互作用诱导自组装形成了Au@La2O3核壳纳米颗粒。La2O2CO3纳米棒作为La2O3壳的前驱体在Au@La2O3核壳纳米颗粒的自组装中起了重要作用。研究表明,Au@La2O3核壳纳米颗粒高度分散在La2O2CO3纳米棒表面(Aun@La2O3/LOC-R),其中Au纳米颗粒尺寸在1-7 nm范围内具有窄的尺寸分布,La2O3壳层的厚度为1-2 nm。Au(核)和La2O3(壳)之间的强相互作用增加了活性位点(氧空位)的密度,这有利于增强催化剂对O2的吸附与活化性能,从而提高表面活性氧物种的量。在炭烟颗粒物和催化剂松散接触的条件下,Aun@La2O3/LOC-R催化剂表现出了高的催化炭烟氧化活性。例如,Au4@La2O3/LOC-R催化剂的T50和TOF值分别为375 ℃和1.15×10-3 s-1。La2O3壳层的限域效应和强金属(Au)-氧化物(La2O3)相互作用也能够有效地抑制Au纳米颗粒高温烧结,Aun@La2O3/LOC-R催化剂显示出优异的稳定性。此外,深入探讨了催化炭烟氧化的反应机理:Au@La2O3核壳纳米颗粒催化氧化NO为NO2是炭烟催化氧化反应的关键步骤,Au(核)和La2O3(壳)界面处的活性位点可以有效促进NO的催化氧化。氧化物载体暴露的晶体表面对于进一步改善负载型贵金属催化剂的催化性能至关重要。本论文采用水热法成功制备了具有活性{110}晶面的La2O3纳米棒(La2O3-R),以La2O3纳米棒为载体并通过气膜辅助还原法担载Pt纳米颗粒。La2O3-R暴露的活性{110}晶面在Pt纳米颗粒的高度负载和强金属(Pt)-载体(La2O3-R)相互作用的形成中有着关键作用。平均粒径为4.5 nm的半球形Pt纳米颗粒高度分散在La2O3-R载体的{110}表面上(Pt/La2O3-R)。金属Pt和载体La2O3-R之间的强相互作用有利于提高催化剂的氧化还原性能。相比于La2O3纳米颗粒担载Pt纳米颗粒催化剂(Pt/La2O3-P),在炭烟颗粒物与催化剂松散接触的条件下,Pt/La2O3-R催化剂表现出更高的催化炭烟氧化活性(T50=369 ℃,TOF=1.79×10-3 S-1)。Pt/La2O3-R催化剂的催化活性依赖于La2O3-R载体的纳米棒形貌({110}晶面)和Pt纳米颗粒与La2O3-R的{110}晶面之间的强相互作用,这有利于活性氧物种的形成,从而显著提高了Pt/La2O3-R催化剂催化炭烟氧化活性。另外,Pt/La2O3-R催化剂在催化炭烟氧化过程中也表现出良好的活性和结构稳定性。总之,本论文不仅提高了贵金属组分的有效利用和Au基纳米材料的高温抗烧结,而且建立了催化剂微观结构与催化性能之间的构效关系,并深入探讨了炭烟颗粒物催化氧化反应机理,为进一步开发高效的柴油炭烟颗粒物净化催化剂提供了理论指导和实践基础。