129I是一种长寿命的放射性核素,具有半衰期长,流动性强和挥发性高等特点,是放射性废物处置的难点。方钠石是一种稳定存在的天然矿物,其晶格结构能够包容卤族元素离子,是潜在的固化放射性129I的候选基材,具有优异的物理化学稳定性和较高的核素包容率。为了评估方钠石固化129I的服役性能,本论文对含碘方钠石Na8（Al Si O4）6Cl2-xIx（x=0-2）的合成、结构和热稳定性进行了系统地研究,研究内容主要分为三个方面:（1）制备出不同碘含量的含碘方钠石;（2）研究碘掺杂对方钠石微观结构的影响;（3）研究碘掺杂对方钠石热稳定性的影响。在本论文的工作中,我们以稳定的127I作为129I的模拟核素进行研究。实验上,我们采用了水热法和改进的高温固相法来分别合成含碘方钠石。结果表明,由于Cl-和I-的半径存在显著差异,水热法无法合成含碘方钠石;传统的高温固相法能够克服这种半径差异,但是会造成碘的大量挥发以及杂质相的生成。为了克服这些缺陷,我们对传统的高温固相法进行了改进,增加了1 GPa高压压片和Na OH溶液洗涤的步骤,目的是抑制碘的挥发以及去除样品中存在的杂质,从而合成了物相纯净的含碘方钠石。为了评估碘的包容对方钠石的微观结构的影响,我们对通过改进的高温固相反应法制备的含碘方钠石进行了表征。结果表明含碘方钠石样品在微观上具有菱形多面体的特征,样品内各元素分布均匀,没有发生相分离,且结晶度高。通过XPS对方钠石中碘的化合价进行表征,发现碘的化合价仍为-1价,表明含碘方钠石在改进的高温固相合成过程中没有被氧化。XRD Rietveld分析表明,Na8（Al Si O4）6Cl2-xIx（x=0-2）方钠石样品具有立方结构,属于P-43n空间群,且包容的碘含量与理论值相同,说明改进的高温固相法在合成含碘方钠石时没有引起碘的挥发。由于I-半径比Cl-大,随着碘含量的增加,Na8（Al Si O4）6Cl2-xIx的晶格常数、Na-Cl/I平均键长和Al-O-Si键角等结构参数也增加。红外分析结果表明,方钠石的β笼具有很高的灵活性,可以通过对键长和键角的调整来包容/适应半径更大的I-离子。在地质处置库中,环境温度会由于放射性核素的衰变释放热量而逐渐升高,对固化体的热稳定性提出严格要求。本论文对含碘方钠石的热稳定性进行了评估。首先,采用热重分析技术对含碘方钠石在常温至1000℃范围内的稳定性进行了测试,结果表明,含碘方钠石Na8（Al Si O4）6Cl2-xIx（x=0-2）在50-750℃温度范围内不会发生相变分解。也就是说,对于地质处置库600℃的高温环境,含碘方钠石具有优异的稳定性。当温度大于800℃时,方钠石发生明显的质量损失,意味着发了相变或者分解。为了进一步研究含碘方钠石在高温下的结构演变机制及碘含量的影响,我们将所有组分的样品分别在750℃、800℃、850℃、900℃下进行了退火实验（时间为3 h）,并对退火后的样品进行物相分析。结果表明,碘含量x对方钠石的稳定性有显著的影响,碘含量x＜1.0的含碘方钠石是在850℃发生相变,而碘含量x≥1.0的含碘方钠石是在800℃发生相变。含碘方钠石在高温下发生相分解生成霞石相,根据不同组分样品生成的霞石相含量可评估其热稳定性。由此得到,含碘方钠石Na8（Al Si O4）6Cl2-xIx（x=0-2）的热稳定性基本上是随着碘含量x增加而变弱的,但在x=1.0和x=1.6时存在偏差,x=1.6的含碘方钠石热稳定性是强于x=1.0的。结合方钠石的微观结构特征以及混合熵计算研究,可以推断,Na-Cl/I平均键长和化学无序度对方钠石的热稳定性都具有负面影响。Na-Cl/I平均键长随着碘含量x的增加而变长,这使得它在高温环境中更容易断裂。同时,含碘方钠石的化学无序度随着碘含量x的增加呈现先增大后减少的趋势,在x=1.0时,含碘方钠石的化学无序度达到最大,这也是x=1.6的含碘方钠石的热稳定性强于x=1.0的原因。本论文的研究成果为方钠石在129I固化领域的应用提供了实验基础。