【摘 要】
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毒死蜱是一种广泛使用的有机磷杀虫剂,在稻田环境施用后主要残留在土壤中。然而,目前对毒死蜱在稻田土壤中的残留赋存形态转化规律研究依然有限,尤其是有关其结合残留的释放规律和生物风险研究尚未全面开展。论文以14C-毒死蜱为示踪剂,在充分发挥碳-14示踪痕量高效、溯源追踪独特优势的基础上,将放射性同位素示踪与前沿仪器分析技术结合,研究了毒死蜱在我国三种典型稻田土壤（红壤、黑土、潮土）中的可提取残留、结合残
【基金项目】
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国家重点研发计划重点专项农业面源和重金属污染农田综合防治与修复技术研发（2016YFD0800207）； 国家重点研发计划高效低风险小分子农药和制剂研发与示范（2018YFD0200100）；
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毒死蜱是一种广泛使用的有机磷杀虫剂,在稻田环境施用后主要残留在土壤中。然而,目前对毒死蜱在稻田土壤中的残留赋存形态转化规律研究依然有限,尤其是有关其结合残留的释放规律和生物风险研究尚未全面开展。论文以14C-毒死蜱为示踪剂,在充分发挥碳-14示踪痕量高效、溯源追踪独特优势的基础上,将放射性同位素示踪与前沿仪器分析技术结合,研究了毒死蜱在我国三种典型稻田土壤（红壤、黑土、潮土）中的可提取残留、结合残留、母体降解动态变化规律,解析了毒死蜱结合残留在腐殖质中的分布规律及形成特征,明确了毒死蜱在稻田土壤中的残留赋存形态转化规律;选取两种较易形成结合残留的典型稻田土壤以及指示性水生生物浮萍,构建土壤-水-水生生物培养体系,研究了淹水条件下毒死蜱土壤结合残留(14C-CPF-BRin)在土壤-水-植物体系中的迁移、转化和生物富集规律,明确了14C-CPF-BRin在土壤、水体和水生植物中的代谢/降解转化产物和途径,初步阐明了14C-CPF-BRin的环境和生态风险。研究结果对毒死蜱环境污染的科学监测及其结合残留生态风险评估具有重要的意义,同时也为其他同类农药土壤结合残留的释放和生态风险研究提供了可资借鉴的技术参考。主要研究结果如下:（1）研究并明确了毒死蜱在我国典型稻田土壤中的可提取残留、结合残留、母体降解动态变化规律,解析了毒死蜱结合残留在土壤腐殖质中的分布规律及形成特征。在70 d淹水培养期内,毒死蜱及其降解产物在3种土壤中的可提取残留（Extractable residue,ER）占初始引入量的百分比随时间推移均呈现下降的趋势,其变化范围分别表现为红壤（93.32%～55.79%）＞黑土（73.51%～21.23%）＞潮土（68.96%～20.26%）。毒死蜱母体在三种稻田土壤中的降解半减期呈现红壤（52.6 d）＞黑土（11.5 d）＞潮土（7.16 d）。土壤中毒死蜱的主要降解产物均为3,5,6-三氯-2-吡啶醇（3,5,6-trichloro-2-pyridinol,2-OH-TCP）,其含量总体趋势受到土壤类型的影响,变化范围分别表现为潮土（14.43%～36.81%）＞黑土（10.67%～26.41%）＞红壤（8.45%～18.29%）。结合残留（Bound residue,BR）占初始引入量的百分比呈现先上升后下降的趋势,其变化范围分别表现为黑土（15.89%～41.08%）＞潮土（10.43%～29.44%）＞红壤（3.99%～21.63%）。淹水培养30 d后,富啡酸结合残留和锁定态结合残留是毒死蜱形成结合残留的主要组成部分（＞80%）,表明毒死蜱在淹水稻田土中形成的结合残留可能不稳定和具有再活化的潜力。一旦再释放到环境中,具有潜在的生物效应。（2）明确了淹水条件下毒死蜱土壤结合残留在土壤-水-植物体系中的迁移、转化和生物富集规律,鉴定了毒死蜱土壤结合残留在土壤、水体和水生植物中的代谢/降解转化产物和途径。在整个培养期内（36 d）,稻田土壤中毒死蜱结合残留较不稳定,能够转化为可提取残留并逐渐释放。土壤中毒死蜱结合残留和可提取残留能够相互转化,是一个持续的动态过程,直到最终保持动态平衡。结合残留主要由物理包埋的母体化合物毒死蜱及其代谢物2-OH-TCP组成,能进行可逆释放（在36 d达到66.67%～80.90%）。其中只有2-OH-TCP可以释放到水中并被浮萍吸收,36 d时生物富集因子在黑土和潮土体系中分别达到247.99 L kg-1和324.68 L kg-1。浮萍中的14C可以进一步表征为14C-ER和14C-BR,14C-ER和14C-BR占比均随着时间呈现逐渐上升趋势。整个培养时间内,浮萍中14C-ER的占比均显著高于14C-BR（p＜0.05）。浮萍体内的代谢转化主要包括2-OH-TCP转化为3,5,6-三氯-4-吡啶醇（3,5,6-trichloro-4-pyridinol,4-OH-TCP）、2-OH-TCP和4-OH-TCP共同与植物内源氨基酸形成轭合物（TCP-苯丙氨酸-半胱氨酸轭合物的二聚体）。
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