社会的发展离不开电能,而在电能储存领域中,有机薄膜电容器凭借着其体积小、储能密度高、加工工艺简单等特点而得到了广泛的应用,成为了不可或缺的储电元件之一。但是随着社会的不断发展壮大,传统的单一有机介电材料已经无法满足人们日益增长的需求,储能技术的升级迫在眉睫,设计和开发出具有两相或者多相全有机复合的介电材料成为了一个研究热点,期望通过诸如物理或者化学改性的方式对多相有机聚合物进行复合,以此来达到单相增强或者多相互补的作用,从而实现储能密度提升和储能技术的改进。因此,在本论文中,以聚偏氟乙烯(PVDF)为研究对象,以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)或聚苯硫脲(ArPTU)为复合相,通过采用不同的改性方法,制备出一系列性能优异的PVDF基全有机复合材料,具体研究内容及相关成果如下所示:(1)以聚甲基丙烯酸甲酯对基体聚偏氟乙烯进行共混改性,制备出一系列PVDF/PMMA复合材料,研究了PMMA添加量对基体PVDF性能的影响,确定了复合材料的最佳共混比为80/20,在该比例下,复合材料的击穿场强最大达到了386.04 MV/m;储能密度可以达到0.825 J/cm~3,相比于纯PVDF分别提高了9.8%和32%。(2)将PVDF溶解在N,N-二甲基甲酰胺的溶剂中,在MMA最佳聚合条件下制备出具有交联结构的PVDF/PMMA复合材料。实验结果表明,这种具有交联结构的复合材料具有更优异的性能,其中,在相同条件下,击穿场强和储能性能较基体而言分别提升了将近12%和90%;且相对于简单共混复合材料而言,击穿场强提升了将近2%;储能性能也相对提升了将近45%。(3)以4,4’-二氨基二苯甲烷(MDA)、硫脲为原料,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,对甲苯磺酸(TsOH)为催化剂合成了聚苯硫脲(ArPTU)。通过溶液共混的方式制备了一系列PVDF/ArPTU复合材料,研究了不同ArPTU的含量对PVDF/ArPTU复合材料性能的影响。其中当ArPTU的添加量为10%~15%之间的时候,复合材料性能最优,储能密度最大可以达到2.76 J/cm~3,相比纯PVDF提高了将近50%,但相对而言两相相溶性较差。(4)以多巴胺(DA)为改性剂,利用其在碱性下可以和氨基或者硫基发生反应的特性对ArPTU进行表面接枝改性,然后将改性的ArPTU与基体复合,制备出一系列DA改性PVDF/ArPTU复合材料,实验结果表明,改性后两相界面具有很明显的提升,且储能密度最大可以达到3.0 J/cm~3,相比纯PVDF提高了63.3%,相比于未改性的PVDF/ArPTU复合材料也提升了8.7%。而且,经多巴胺改性后复合材料力学性能也有了很大的提高,最大断裂伸长率达到了196.7%(5%),展现出了柔性高击穿储能材料的潜力。