【摘 要】
：
本文研究了分子在外场中的行为和性质,试图得到详细和系统的相关分子与飞秒激光场相互作用以及分子能级结构和分子选态操控的相关动力学信息。多原子分子在飞秒激光场中的电离解离过程由于其量子态复杂性和多粒子关联一直是人们研究的热点,尤其在中等强度飞秒激光场中分子的电离解离过程,目前还有很多现象没有很好的解释。这些问题要求发展新实验探测技术手段。我们发展了一套速度成像探测实验平台,能量分辨率好于0.1 eV。
论文部分内容阅读
本文研究了分子在外场中的行为和性质,试图得到详细和系统的相关分子与飞秒激光场相互作用以及分子能级结构和分子选态操控的相关动力学信息。多原子分子在飞秒激光场中的电离解离过程由于其量子态复杂性和多粒子关联一直是人们研究的热点,尤其在中等强度飞秒激光场中分子的电离解离过程,目前还有很多现象没有很好的解释。这些问题要求发展新实验探测技术手段。我们发展了一套速度成像探测实验平台,能量分辨率好于0.1 eV。在此平台上我们研究了CH3I分子在与飞秒激光相互作用过程中的解离电离和库仑爆炸过程。实验上探测到CH3I分子与飞秒激光作用后产生的不同碎片离子的角度分布和速度分布。通过对速度分布的研究,确认了一些碎片离子不同速度分量产生的解离电离或者库仑爆炸通道。在光强3.7×1014 W/cm~2下,测量和分析表明,碎片离子I+产生于5个通道,其中有2个解离电离通道和3个库仑爆炸通道;I2+产生于4个通道,其中有1个解离电离通道和3个库仑爆炸通道;I3+产生于2个库仑爆炸通道。实验表明,在光强范围2×1014 6×1014 W/cm~2下CH3I分子的碎片离子角度分布有很强的各向异性,这是由于飞秒激光与CH3I分子的相互作用中的几何准直效应造成。不同的解离电离和库仑爆炸通道产生的碎片离子的角度分布差别很大,库仑爆炸通道产生的碎片离子的角分布的各向异性要比解离电离通道产生的碎片离子的角分布的各向异性要强很多。根据实验结果,我们提出了CH3I分子在飞秒激光场中的高次电离是通过序列电离过程发生的,这个模型很好地解释了我们观察到的产生于不同反应通道的碎片离子动能随光强增加而增加的现象。利用飞秒泵浦‐探测技术,结合飞行时间质谱探测方法,研究了CS2分子和SO2两种分子解离电离超快动力学过程。通过仔细控制波长为266 nm的泵浦光和400 nm的探测光的光强,在实验上得到了CS2分子的母体离子CS2+和碎片离子S+和CS+随泵浦探测延迟时间的演化信号。观察到在时间零点之后,CS2分子吸收两个266 nm的光子激发到里德堡6s态和在时间零点之前CS2分子吸收三个400 nm的光子激发到里德堡4f态的演化规律。对实验数据拟合分析得到了这两种里德堡态的时间演化的信息。我们还首次研究了碎片离子随泵浦-探测延迟时间的演化情况,通过碎片离子分支比S+/CS+随时间的演化的探测,推断这些碎片离子是从母体离子的C 2?g+态解离产生的。实验中还观察到碎片离子的比值S+/CS+依赖于两束激光的延迟时间,这说明母体离子CS2+的解离过程与里德堡中间态随时间的演化相关联。?实验上我们还首次研究了SO2分子里德堡F态的超快解离动力学。结果表明,SO2分子经过里德堡F态的解离倾向于沿着反应坐标S-O发生,解离可能沿着两个不同的路径发生:其中一个为F态的预解离过程,演化时间为几百个飞秒;而另一个为F态经过内转换到E态,演化时间则为几个皮秒。实验还发现SO2里德堡F态解离也可能存在产生中性碎片原子O和S的解离通道。这些研究不仅拓展了上述分子的激发态超快动力学研究,而且深化了对于这些分子的结构、能量及其解离通道的认识。建立了六极杆静电场分子转动态选择装置并完成了对称陀螺分子CH3I和CHCl3转动态选择的实验。通过对比这两种分子在六极杆静电场中的聚焦曲线的理论模拟和实验结果,发现改变六极杆静电场可以通过一阶Stark效应聚焦并选择分子不同的转动态。在两种分子聚焦曲线的上升部分,我们获得了相对较单一的转动态分子束,而在聚焦曲线的平台部分,我们得到的是分子许多转动态叠加在一起的分子束。通过进一步降低转动温度或者增加分子束的速度,预期能够获得更为单一的转动态分子。这些研究为单量子态分子的结构以及动力学研究提供了基础。
其他文献
本文分别针对两类带有开弧段的微分方程外问题-斜微商问题和弧的散射问题,提出两种不同的数值方法.Ⅰ.开弧外斜微商问题的基于Chebyshev多项式的方法首先我们考虑二维平面内模拟霍尔效应的开弧外斜微商问题.用一个简单开弧Γ∈C2,λ来模拟二维平面上的电极,其中λ∈(0,1].令用z1：=y（1）,z-1：=y（-1）来表示r的两个端点.我们用Γ+来表示当s增长时,Γ的左手一侧,那么用Γ来表示Γ的另一
未来的量子信息网络需要人们运用精确的手段控制光信息的动态传输，在量子化媒介中对光信息进行有效存储以及利用新颖的技术对光学数据进行相干操控。光与物质相互作用导致的量子相干效应为实现这一目标提供了强大的工具。特别地，基于激光诱导原子相干的电磁感应透明（EIT）技术被非常成功的大量应用在量子信息领域。本论文回顾了原子相干效应，重点介绍了基于EIT的光存储技术和光学前驱场的相关研究工作的发展历程和前沿方向
相干控制是利用激光的相干特性，在原子分子层面对分子激发态动力学过程的有效调控。脉冲整形技术是在实验上实现分子反应相干控制的主要手段。本文主要使用脉冲整形技术研究了一些气体分子的准直、电离、解离等过程的相干控制，观察到了碘甲烷分子准直程度随着脉冲序列子脉冲间距的变化而改变，由脉冲序列对环戊酮电离解离过程的调制解释了其激发态动力学机制，实现了对一些分子电离、解离、高次电离过程的操控和对同分异构体分子的
本文主要运用线性微分（差分）Galois理论研究非线性系统的可积性与不可积性.全文共分为五章,第一、二章分别是绪论和预备知识,第三章到第五章是本文的主体部分.在第三章中,我们运用微分和差分Galois理论分别研究了一般微分系统及映射的不可积性,从而对Goriely所提的一个公开问题给出了比较完整的回答.同时,还考虑了一般解析非线性系统在共振情形下的不可积性.第四章讨论非线性微分系统的Painlev
动力系统的研究热点之一是探讨系统的混沌性态,而符号空间上的子移位在探讨各种混沌关系过程中起到了重要作用.本文研究符号空间上几类子移位的动力性质,重点考察这些子移位的混沌性态,所得结果或改进或发展了动力系统研究中的若干已有工作.本文主要结果包括：（1）构造了拓扑熵为零且分布混沌的子移位,证明了它是Wiggins混沌,Martelli混沌,弱混合且是严格遍历的.应用此结果,我们证明：一个具有正规转移不
设f（X）∈k[X],我们称f（X）的所有同构象中所依赖的变元xi的最小个数为f的外秩（outer rank）,简记为Orank（f）一直以来,具体指明给定元素的外秩是许多代数系统（如自由李代数,自由群）重要的研究课题.然而,据我们所知,关于多项式环上的外秩并没有太多的研究.在本文中我们以多项式收缩作为工具具体给出了一类多项式的外秩.另外,如果自同态将每一个多项式变成一个与该多项式具有相同外秩的多
套代数是一类非常重要的非自伴非交换算子代数,它与不变子空间问题密切相关,是Robust控制一个非常重要的应用背景.本文主要讨论套代数的相关问题.第一章介绍了套代数和斜Toeplitz算子相关背景,以及套代数可逆元群连通性问题现有结果；第二章基于前人的工作,讨论了下三角代数一类可逆元的连通性问题；第三章对k∈Z+我们给出了以“长度”小于等于k的多项式为符号的k阶斜Toeplitz算子的谱,考虑了它们
扩散方程是一类非常重要的偏微分方程,自然界中来源于物理、化学、经济和生物等领域的大量现象都可以用扩散方程数学模型来刻画.近年来,国内外愈来愈多的数学家、化学家、物理学家和生物学家关注于扩散方程领域的研究,对数学提出了许多挑战性的问题.对于扩散方程（组）解的整体存在、爆破、熄灭、爆破的临界指标、爆破时间、熄灭时间以及熄灭速率等问题的研究已成为偏微分方程理论研究中的一个重要方向.本文主要研究具有正的初
在研究油-水-表面活性剂三相系统动力学性质时得到了如下模型方程（1）是一个典型的高阶抛物方程,其中γ>0,这里u与油和水的局部浓度差成正比,f（u）=F’（u）,而F（u）和a（u）由如下六次和二次多项式给出在过去的几年里,六阶抛物方程得到了广泛的关注,很多学者研究了六阶抛物方程,得到了一些结果,例如解的存在性,惟一性和正则性[4]-[8].然而,据我们所知,对于方程（1）的研究结果却很少,Paw
微分方程cauchy问题是不适定的,当测量的Cauchy数据带有微小的扰动,很可能会引起反演结果的巨大偏差.因而对Cauchy问题的研究,特别是提出有效的、稳定的、可实现的、快速的数值计算方法是当今的重要课题之一本论文主要研究了满足周期条件的Laplace方程初值问题和Helmholtz方程Cauchy问题的不适定性,并给出了相应的数学模型,同时提出了有效的、稳定的数值计算方法.论文分为五部分.第