【摘 要】
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锌空气电池（ZABs）因其理论能量密度高、无污染、成本低等特点,是一种十分有前途的能量转换系统。氧还原反应（ORR）是发生在ZABs阴极上的核心反应,其反应速率直接决定ZABs性能的优劣。若要实现ZABs的商业化,则需要高催化活性、成本较低的非贵金属ORR催化剂满足ORR的四电子选择性。含有氮配位过渡金属的碳催化剂（M-N-C）作为非贵金属催化剂中最重要的一种,一直是ORR催化剂研究热点。针对金属
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锌空气电池（ZABs）因其理论能量密度高、无污染、成本低等特点,是一种十分有前途的能量转换系统。氧还原反应（ORR）是发生在ZABs阴极上的核心反应,其反应速率直接决定ZABs性能的优劣。若要实现ZABs的商业化,则需要高催化活性、成本较低的非贵金属ORR催化剂满足ORR的四电子选择性。含有氮配位过渡金属的碳催化剂（M-N-C）作为非贵金属催化剂中最重要的一种,一直是ORR催化剂研究热点。针对金属有机骨架（MOF）材料衍生的M-N-C催化剂具有不均匀分解、稳定性较差以及催化活性不足等缺点,本论文采用限域热刻蚀策略、原子吸附等方法制备了高效、廉价的碳基ORR催化剂,并对其结构与性能间的关系、空气电池器件特性等进行了系统研究。主要内容如下:（1）提出了一种限域热刻蚀策略制备单锰原子催化剂的新方法。通过g-C3N4在高温下全气化生成腐蚀性气体将Mn基MOF材料（Mn-ZIF-8）转化为分层多孔类石墨烯结构,得到具有高活性位点利用率、单分散的不饱和Mn-N3活性中心以及高比表面积的Mn-N-C催化剂（SACs-Mn-1000@g-C3N4）。限域热刻蚀效应破坏了MOF中的金属-配体键,导致其金属有机框架坍塌,由三维十二面体结构转变为二维片层结构。通过g-C3N4的限域热刻蚀作用还可以生成不饱和的Mn-N3金属活性中心,这为金属中心配位环境的可控调节提供了一种简单有效的策略。结果表明:1)通过g-C3N4限域热刻蚀效应可以生成具有单分散的Mn-N3高活性位点的ORR催化剂,具有超高的活性位点利用率;2)理论计算表明,与平面Mn-N4结构相比,Mn-N3活性中心更有利于活化吸附反应物、优化电子结构并降低ORR过电位。因此催化剂的ORR活性提高可能主要归因于具有较低自由能垒和较高本征活性的缺陷Mn-N3位点;3)SACs-Mn-1000@g-C3N4催化剂在碱性介质中半波电位(E1/2)高达0.863 V（vs.RHE）,与商业Pt/C催化剂相媲美;4)自组装的一次ZABs的最大功率密度（226m W/cm~2）和比能量密度(857 Wh/kgZn)均优于商业Pt/C催化剂。（2）进一步以限域热刻蚀ZIF-8材料制备的分层多孔碳材料为碳基体,并借助原子吸附方法制备了具有高稳定性、高密度的Mn-N5活性中心的单原子Mn-N-C催化剂（SA-NC/3Mn）。第一步通过限域热刻蚀策略形成了分层多孔类石墨烯结构碳基体,研究了g-C3N4对MOF前驱体形貌及孔径分布的影响;第二步通过原子吸附法极大提高了Mn-N5活性中心的掺杂密度,且没有引入多余的金属团聚物和金属氧化物。同时探究了不同Mn含量、二次热解时间及吸附金属种类对催化剂结构与性能的影响。结果表明:1)两步掺杂法可以提高SA-NC/3Mn催化剂的石墨化程度和Mn-N5活性中心的掺杂密度,从而提高其抗氧化腐蚀性,显著提高催化剂的稳定性;2)在0.1 mol/L KOH溶液中,SA-NC/3Mn催化剂的E1/2为0.852 V（vs.RHE）,与商业Pt/C催化剂的E1/2相当,但其稳定性和抗甲醇毒化性能更好;3)与商业Pt/C催化剂相比,自组装ZABs具有更好的最大功率密度（226 m W/cm~2）和比能量密度(882 Wh/kg Zn)。
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