【摘 要】
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柔性铜锌锡硫硒（CZTSSe）太阳能电池因可弯折便于携带而拥有更广阔的发展前景,但柔性CZTSSe太阳能电池效率的提升受到背界面问题的制约,其主要原因是在高温硒化过程中CZTSSe与Mo之间发生分解反应,在界面处产生二次相、孔洞等,并生成较厚的Mo Se2层,使得空穴易于被复合损耗而难以传输至背电极。本论文将系统研究柔性CZTSSe太阳能电池背界面问题,改善背界面接触。针对柔性CZTSSe太阳能电
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柔性铜锌锡硫硒（CZTSSe）太阳能电池因可弯折便于携带而拥有更广阔的发展前景,但柔性CZTSSe太阳能电池效率的提升受到背界面问题的制约,其主要原因是在高温硒化过程中CZTSSe与Mo之间发生分解反应,在界面处产生二次相、孔洞等,并生成较厚的Mo Se2层,使得空穴易于被复合损耗而难以传输至背电极。本论文将系统研究柔性CZTSSe太阳能电池背界面问题,改善背界面接触。针对柔性CZTSSe太阳能电池背界面问题,本论文首先从实验角度出发,探究了硒化工艺对背界面的影响,然后利用SCAPS软件从理论角度分析了CZTSSe背界面中氧掺杂的Mo(Se1-x,Ox)2的作用,最后我们通过在界面处插入Mo O3中间层尝试抑制背界面分解反应。论文取得了如下主要创新性结果和结论:（1）研究了柔性CZTSSe太阳能电池背界面不稳定问题。通过柔性钼箔衬底与刚性衬底的实验对比发现柔性衬底上制备的CZTSSe太阳能电池会产生较厚的Mo Se2层以及背界面处大晶粒存在分解反应,通过对硒化时间、硒化温度、硒蒸气氛围、溶液体系中硒硫量等探究发现在标准工艺下基于柔性钼箔衬底的CZTSSe太阳能电池背界面处都会产生较厚的Mo Se2层,难以通过工艺改善来避免。（2）实验上证明了MoSe2中掺杂氧,利用SCAPS软件分析Mo(Se1-x,Ox)2层厚度、载流子浓度和禁带宽度对CZTSSe太阳能电池性能的影响。研究表明,当载流子浓度小于5×1016 cm-3时,CZTSSe太阳能电池的性能受Mo(Se1-x,Ox)2厚度和载流子浓度的共同影响。当载流子浓度大于5×1016cm-3时,Mo(Se1-x,Ox)2载流子浓度越高,太阳能电池性能越好,厚度对性能的影响较小。当Mo(Se1-x,Ox)2的禁带宽度在0.5～1.34 e V范围内,Mo(Se1-x,Ox)2带隙与CZTSSe太阳能电池性能呈抛物线关系。当Mo(Se1-x,Ox)2的带隙为0.9 e V时,CZTSSe太阳能电池达到19.27%的最佳效率。（3）通过在CZTSSe太阳能电池的背界面CZTSSe与Mo之间插入Mo O3薄层,抑制CZTSSe吸收层在高温硒化过程中与Mo发生分解反应,实现了CZTSSe吸收层由双层结构向“三明治”结构的转变,吸收层质量的提升以及背界面的改善可以有效提升CZTSSe太阳能电池的性能。研究发现10 nm的Mo O3能得到最佳器件效率,效率从6.62%提升到7.41%。上述研究结果及结论对提高柔性CZTSSe太阳能电池效率提出新的见解,对改善CZTSSe太阳能电池背界面、提升器件性能具有实际意义。
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