【摘 要】
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日益增长的粮食需求加快了农药和除草剂的发展,其使用量的急剧增加导致了水环境的污染。含有除草剂的水溶液在经过消毒处理后会生成对人体有毒有害的消毒副产物（Disinfection by-products,DBPs）。因此,研究一种能高效去除水中除草剂并控制DBPs生成的技术十分有意义。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化工艺体系对许多有机污染物显示出高效的去除效果,其中紫外活化过硫酸盐（UV/PS
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日益增长的粮食需求加快了农药和除草剂的发展,其使用量的急剧增加导致了水环境的污染。含有除草剂的水溶液在经过消毒处理后会生成对人体有毒有害的消毒副产物（Disinfection by-products,DBPs）。因此,研究一种能高效去除水中除草剂并控制DBPs生成的技术十分有意义。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化工艺体系对许多有机污染物显示出高效的去除效果,其中紫外活化过硫酸盐（UV/PS）和过一硫酸盐（UV/PMS）可以有效的产生SO4·-,在饮用水处理中有较好的应用前景。本研究以苯脲类除草剂（Phenylurea herbicides,PUHs）中的异丙隆（Isoproturon,ISO）和绿麦隆（Chlortoluron,CHL）为研究对象,考察了UV/PS和UV/PMS对水中PUHs的降解特性及成本效益,对比探究了UV/PS与UV、UV/H2O2降解除草剂路径的异同以及后续消毒过程中DBPs的生成潜能。最后还构建了定量构效关系（Quantitative Structure Activity Relationship,QSAR）模型来确定结构相似的PUHs在UV/PS过程中的自由基作用及其相关反应性。UV/PS可以有效的降解PUHs,且SO4·-的贡献占主导地位。利用竞争动力学测得SO4·-和HO·与ISO的kapp为9.40×10~9 M-1s-1和8.87×10~9 M-1s-1。CHL与SO4·-和HO·反应的kapp分别为6.60×10~9 M-1s-1和5.80×10~9 M-1s-1。PS用量和UV强度的增加都能加快PUHs的去除,UV/PS对p H具有普适性,背景离子和NOM都会抑制PUHs的降解。QSAR模型研究发现,PUHs的反应性与其苯环上的取代基相关,本研究中氧化剂与PUHs的反应对取代效应的敏感性按以下顺序依次降低:O3＞＞SO4·-＞HO·。对比三种工艺下的降解途径可知,ISO和CHL降解的区别在于是否有-CON（CH3）2的断裂,而PUHs的氧化降解包括苯环的羟基化和取代基与苯环之间键的断裂。采用UV/PS降解PUHs对于后续氧化消毒过程中DBPs的产生具有抑制作用,且在控制DBPs相关的水毒性问题方面显示出压倒性的优势。UV/PMS同样可以有效的降解PUHs,但降解速率低于UV/PS体系。随着PMS用量和UV强度的增加,PUHs的降解速率呈线性增加,碱性条件有利于PUHs的去除,背景离子和NOM都是抑制PUHs降解的重要因素,而HCO3-的存在则呈现出促进作用。基于电力和化学品的总成本,UV/PS比UV/PMS更具成本效益。综上可知,作为一种新兴的AOPs技术,基于SO4·-的高级氧化工艺（SR-AOPs）不仅能有效降解PUHs,还能有效控制后续消毒过程中对DBPs的产生和毒性,与常规基于HO·的高级氧化工艺（HR-AOPs）相比具有明显优势。本研究通过去除效能、降解机制、经济效益、DBPs相关毒性评估等多个方面的深入探究SR-AOPs体系,为水处理工艺的实际应用提供理论依据。从保障饮用水安全的角度出发,对于推动水质科学进一步发展,提高现有饮用水处理的运行和管理水平,具有十分重要的意义。
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