【摘 要】
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正交钙钛矿结构GdMnO3（GMO）是第II类单相多铁材料的核心成员,该材料不同寻常的物理内涵和显著的磁控电效应使其成为诸多实验和理论研究者关注的热点。GMO的缺陷和电子结构等微结构与磁电特性表现出内在的关联特征,但目前尚未见有关缺陷特征和电子结构对其物性影响的系统研究报道,且尚不清楚其影响机理。本文通过改变制备方法（固相反应法和溶胶-凝胶法）、合成条件（热等静压温度）和Mn位离子掺杂(Ti4+、
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正交钙钛矿结构GdMnO3（GMO）是第II类单相多铁材料的核心成员,该材料不同寻常的物理内涵和显著的磁控电效应使其成为诸多实验和理论研究者关注的热点。GMO的缺陷和电子结构等微结构与磁电特性表现出内在的关联特征,但目前尚未见有关缺陷特征和电子结构对其物性影响的系统研究报道,且尚不清楚其影响机理。本文通过改变制备方法（固相反应法和溶胶-凝胶法）、合成条件（热等静压温度）和Mn位离子掺杂(Ti4+、Al3+)浓度,得到了4个体系的GMO样品。利用正电子湮没技术、XRD、SEM等技术手段研究了制备方法、热等静压温度、Ti4+和Al3+离子掺杂浓度对GMO材料缺陷等微结构和磁电性能的影响规律,分析了GMO体系微结构与磁电性能之间的关联规律,研究内容如下:（1）制备方法（固相反应法和溶胶-凝胶法）对GMO体系微结构和磁电性能的影响。微结构测试表明,两种方法制备的样品均为单相结构;固相反应法制备的样品粒径尺寸较大;两种方法制备的样品均存在阳离子空位型缺陷,固相反应法制备样品的缺陷浓度高于溶胶-凝胶法制备的样品。性能测试表明,固相反应法制备的样品具有较好的介电性能,溶胶-凝胶法制备的样品带隙较大;Mn3+→Mn2+/Mn4+影响磁转变温度,并使实验有效磁矩与理论值之间产生差异。（2）热等静压温度对GMO体系微结构和磁电性能的影响。微结构测试表明,热等静压未改变GMO晶体结构,但影响其晶格参数;随热等静压温度的升高,缺陷浓度先增加、然后基本不变、最后降低。性能测试表明,1000°C热等静压温度下制备的样品具有较好的介电性能;热等静压温度可以调节反铁磁转变温度和磁化强度。研究发现,磁转变温度和磁化强度分别与Mn2+浓度和缺陷浓度密切相关。（3）Ti4+离子Mn位掺杂对GMO体系微结构和磁电性能的影响。微结构测试表明,所有样品均为单相结构,Ti4+掺杂引起晶格畸变;掺杂量（摩尔比）在0.00-0.10时,高价Ti4+掺杂引起的电荷补偿主要通过降低阳离子价态来实现,而掺杂量在0.10-0.15时,氧空位浓度的降低和Mn2+浓度的增加起主导作用;掺杂量为0.20时,缺陷浓度增加,掺杂量大于0.02时,缺陷浓度降低。性能测试表明,Ti掺杂提高了介电常数的频率稳定性,并降低了介电损耗;磁化强度随Ti掺杂量的增加而降低,磁化强度与缺陷浓度之间存在很强的关联性。（4）Al3+离子Mn位掺杂对GMO的微结构和磁电学性能的影响。微结构测试表明,所有样品均为单相结构;缺陷浓度随Al掺杂量增加先降低、再增加、然后降低、最后再次增加。性能测试表明,带隙的变化趋势与缺陷浓度相似,缺陷与带隙关联密切;磁相转变温度取决于Al掺杂引起的局部电子密度的变化,样品的磁化强度主要受稀释效应和缺陷浓度的调控。本文研究了制备方法、合成条件和离子掺杂对GMO体系的微结构和磁电性能的影响规律,探讨了微结构和磁电性能之间的关联规律,创新性将正电子湮没技术引入GMO缺陷特征和局域电子密度的研究,发现微观缺陷、局域电子密度是影响GMO体系物理性能的关键因素。论文的研究结果有助于理解GMO类材料多铁物理机制,为该类材料在新型磁电器件等方面的应用提供理论和实践依据。
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