【摘 要】
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对二甲苯(p-Xylene,PX)的液相催化氧化是化工生产中具有重要意义的生产过程,其最终氧化产物对苯二甲酸(Terephthalic Acid,TA)是重要的聚酯生产原料,在聚酯化纤工业中占据着重要的地位,而PX的另一产物对甲基苯甲酸(p-Toluic acid,p-TA)也同样是重要的精细化工产品,在医药、感光材料、有机颜料等行业中有广泛应用。目前,传统PX氧化工艺存在环境污染、能耗高等、条件
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对二甲苯(p-Xylene,PX)的液相催化氧化是化工生产中具有重要意义的生产过程,其最终氧化产物对苯二甲酸(Terephthalic Acid,TA)是重要的聚酯生产原料,在聚酯化纤工业中占据着重要的地位,而PX的另一产物对甲基苯甲酸(p-Toluic acid,p-TA)也同样是重要的精细化工产品,在医药、感光材料、有机颜料等行业中有广泛应用。目前,传统PX氧化工艺存在环境污染、能耗高等、条件苛刻诸多缺点,随着全球对环境保护的意识不断增强,研究出一种由PX为原料选择性制备对甲基苯甲酸及对苯二甲酸的绿色氧化工艺迫在眉睫。本论文采用氧气作为氧化剂,乙酸为溶剂,四酰胺基酞菁钴(Cobalt-TetraamidePhthalocyanine,CoTaPc)结合N-羟基邻苯二甲酰亚胺作(N-Hydroxyphthalimide,NHPI)为协同催化体系,在温和的条件下实现了对二甲苯到对甲基苯甲酸、对苯二甲酸的转化以及对甲基苯甲酸到对苯二甲酸的催化氧化过程。第一,本论文综述了课题的研究背景、金属酞菁在催化氧化方面的应用、N-羟基邻苯二甲酰亚胺的应用研究、对二甲苯氧化得到对苯二甲酸的研究进展和反应的可能机理以及本课题选题的意义和主要研究内容。第二,合成了CoTaPc并通过傅里叶红外光谱、紫外可见光谱仪、XRD分析特征峰确定其结构。应用CoTaPc/NHPI协同催化体系氧化对二甲苯并通过单因素实验得到最佳反应条件并进行底物拓展,接着做空白对照试验探究反应机理,最终提出对二甲苯催化氧化反应的可能路径。第三,应用CoTaPc/NHPI协同催化体系并通过调控两者比例和变换溶剂氧化对二甲苯得到高选择性的对甲基苯甲酸。第四,将上述NHPI/CoTaPc催化体系应用到对甲基苯甲酸的氧化制备对苯二甲酸中,同样通过单因素实验得到底物对甲基苯甲酸的最佳反应条件,添加具体实验结果以及提出可能的反应机理。
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