【摘 要】
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近年来,过度排放CO2气体引起的“温室效应”致使全球变暖,对生态环境和人类生存构成极大威胁。因此,减少大气中CO2含量尤为重要,利用电化学CO2还原的方法能有效固定二氧化碳,在温和的条件下将其转化成CO、HCOOH、CH4、C2H4、C2H5OH等化学品。其中,CO和C2H4作为实际生产中制备碳氢燃料和聚乙烯合成的主要原料,具有较高的应用价值而被广泛研究。然而,较慢的反应速率和始终伴随的析氢副反应
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近年来,过度排放CO2气体引起的“温室效应”致使全球变暖,对生态环境和人类生存构成极大威胁。因此,减少大气中CO2含量尤为重要,利用电化学CO2还原的方法能有效固定二氧化碳,在温和的条件下将其转化成CO、HCOOH、CH4、C2H4、C2H5OH等化学品。其中,CO和C2H4作为实际生产中制备碳氢燃料和聚乙烯合成的主要原料,具有较高的应用价值而被广泛研究。然而,较慢的反应速率和始终伴随的析氢副反应是该技术一直面临的关键难题,因此,提高电化学CO2还原过程中产物CO和C2H4的选择性具有实际应用价值和意义。针对CO2电还原过程中的问题,本论文引入杂原子S调控镍-氮-碳（M-N-C）结构,经加热得到Ni-N3S-C催化剂,同时通过络合剂的强配位作用固定金属位点,热解后制备了 Cu基催化剂。催化剂在电化学CO2还原过程中均显示了优异的催化活性。实验研究过程如下:硝酸铜提供Cu2+,乙二胺四乙酸二钠作为配合剂,通过简单的热解策略成功制备出高催化活性的Cu基催化剂,探究煅烧温度对其电还原CO2性能的影响。结果表明,当煅烧温度为800℃时,Cu基催化材料表现出优秀的电化学CO2还原活性,在-0.6 V（vs.RHE）电位下乙烯生成效率FE（C2H4）=60.0%,此时 FE（CO）=23%,FE（CH4）=3.35%,FE（H2）=16.9%,经核磁检测,无液相产物产生。此外,用流动电解池装置对其电化学性能进行测试,结果显示能较大程度抑制氢气产生。选用廉价易得的葡萄糖作为碳源,尿素和硫脲分别作为氮源、硫源,通过简单的热解策略制备出掺杂S原子的镍-氮-碳催化剂（Ni-N3S-C）,探究了金属负载量、杂原子S的掺入量和煅烧温度对其电化学CO2还原活性的影响,确定Ni-N3S-C催化剂制备的最佳条件,结果显示,掺入S和N的质量比为1比4,Ni含量为1%且煅烧温度为1000℃时,催化剂Ni-N3S-C表现出优异的电化学CO2还原性能。在0.5mol/L的KHCO3电解液中,总电流密度为27 mA/cm2,-0.9 V（vs.RHE）电位下,FECO最高可达98.4%,在近12 h的电解反应中显示了良好的稳定性,其催化性能超越已报道的大多数镍基催化剂。此外,DFT理论计算表明Ni-N3S是催化剂Ni-NS-C的活性位点,少量S掺杂对稳定活性中心、反应过程中电子的转移积累以及构型调控发挥了重要作用。
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