【摘 要】
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富锂锰基材料由于具有高容量、高操作电压、良好的安全性、成本较低等优点而被视为下一代锂离子电池的理想正极材料。然而,富锂锰基材料仍存在首效较低、循环稳定性差、倍率性能差等问题,限制了其进一步发展应用。本文围绕富锂锰基材料改性优化这一主题,通过单晶形貌调控和晶体结构调控两种手段来获得电化学性能优异的富锂锰基材料,并且结合多种电化学测试和物理表征揭示材料的结构特点和改性机制,为发展高能量密度正极材料提供
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富锂锰基材料由于具有高容量、高操作电压、良好的安全性、成本较低等优点而被视为下一代锂离子电池的理想正极材料。然而,富锂锰基材料仍存在首效较低、循环稳定性差、倍率性能差等问题,限制了其进一步发展应用。本文围绕富锂锰基材料改性优化这一主题,通过单晶形貌调控和晶体结构调控两种手段来获得电化学性能优异的富锂锰基材料,并且结合多种电化学测试和物理表征揭示材料的结构特点和改性机制,为发展高能量密度正极材料提供参考。采用简易的自燃烧法和随后的高温煅烧步骤制备单晶富锂锰基材料,探究煅烧温度和保温时间对单晶富锂锰基材料形貌尺寸和电化学性能的影响,结果表明煅烧温度为950℃、保温时间为15 h时能够获得尺寸适宜（～0.5-0.7μm）、大小均一、分散良好的电化学性能优异的单晶富锂锰基材料。0.1 C电流密度下首次库伦效率为89.21%,对应的首次放电比容量为304.61 m Ah g-1。在1.0 C电流密度下200次循环后,放电比容量为173.82 m Ah g-1,对应的容量保持率为86.31%,电压衰减仅为210 m V。通过Raman、d Q d V-1曲线、SEM等测试和物理表征探讨了单晶富锂锰基材料具有优异的电化学性能的原因,结果表明,与多晶富锂锰基材料对比,单晶富锂锰基材料的层状-尖晶石相变得到缓解,长循环后材料的微观结构完整,形貌未发生明显变化,无裂纹产生。采用高温煅烧法及随后的离子交换法制备了一种O2构型结构和O3构型结构均匀混合的O2/O3复合构型富锂锰基材料,探究结构比例、前驱体煅烧温度对O2/O3复合构型富锂锰基材料电化学性能的影响。结果表明,当合成P2/O3构型前驱体时加入的碳酸盐前驱体、碳酸钠和碳酸锂的比例为9:0.5:5.5时,O2/O3复合构型富锂锰基材料中O2构型和O3构型结构占比分别为13.67%和86.33%,此时材料的电化学性能最优,此外,最佳的前驱体煅烧温度为950℃。O2/O3复合构型富锂锰基材料在0.1 C电流密度下的首次库伦效率为88.68%,首次放电比容量为302.07 m Ah g-1,在0.5 C电流密度下100次循环后的放电比容量为228.68 m Ah g-1,对应的容量保持率为93.39%,电压衰减仅为118 m V。通过in-situ XRD、SEM等表征手段揭示O2/O3复合构型富锂锰基材料具有优异的电化学性能的原因。结果表明,O2/O3复合构型富锂锰基材料结合了O2构型富锂锰基材料可逆的阴离子氧化还原和O3构型富锂锰基材料较小的晶胞体积变化的优点,在充放电过程中具有更小的晶胞体积变化和更可逆的阴离子氧化还原反应。
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