【摘 要】
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随着能源需求量的逐渐增加,人们对具有高能量密度、功率密度和长工作寿命的锂离子电池（Lithium-ion batterys,LIBs）的需求日益增加。为了提高LIBs负极性能,高比容量且来源丰富的硅负极材料（Silicon,Si）得到了广泛的研究。Si理论质量比容量高达3580 m Ah g-1,嵌锂电位较其他负极低（约0.4 V）,可提供较大的工作电压,自然界储量丰富,因此Si负极被认为是最有希
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随着能源需求量的逐渐增加,人们对具有高能量密度、功率密度和长工作寿命的锂离子电池（Lithium-ion batterys,LIBs）的需求日益增加。为了提高LIBs负极性能,高比容量且来源丰富的硅负极材料（Silicon,Si）得到了广泛的研究。Si理论质量比容量高达3580 m Ah g-1,嵌锂电位较其他负极低（约0.4 V）,可提供较大的工作电压,自然界储量丰富,因此Si负极被认为是最有希望的下一代商业化锂离子电池负极材料。但硅负极的发展受到两个因素的限制:（1）Si在合金化反应中体积膨胀高至300%,伴随着巨大的内部应力,致使Si颗粒碎裂、电极破碎,随后导致电极脱落、SEI膜反复形成等问题,消耗电池中的电解液和活性锂,使得Si负极的循环性能和库伦效率较低;（2）Si作为半导体材料,导电性较差,使Li+的传输速度较慢,电极阻抗较大。为解决这些问题,研究人员提出了建立纳米结构,制备复合材料,使用新型粘结剂和电解液等多种方法。其中,与碳材料复合是Si负极性能提升的有效方法,碳材料可提升材料导电性,同时抑制内部应力,有利于结构性能的保持。本文采用原位聚合的方法,制备了核壳结构的硅碳负极材料Si@C,并对其性能进行改进,取得了如下成果。1.以二氧化硫为硫源,对碳纳米管（carbon nanotubes,CNTs）进行掺硫处理,得到掺硫碳纳米管（S-doped carbon nanotubes,SCNTs）。结果表明,S掺杂可大幅提升其导电性和亲水性,将该分散液作为导电添加剂作用于硅碳负极,可在电极中形成均匀分散的导电网络。该导电网络能够可提升硅碳负极的导电性,使得倍率性能,尤其是大电流密度下的比容量,得到明显的提升;SCNTs优越的力学性质还可抑制Si的体积膨胀,提升其循环保持率。当SCNTs的加入量为5%时,硅碳负极的电化学性能最佳。2.以苯胺为碳前躯体,通过原位聚合法,制备了具有核壳结构的Si@C复合材料。并通过制备核壳结构、高温后处理、制备双层核壳结构三种方法对复合材料的形貌与结构进行改进。（1）通过TEOS水解法和牺牲模板法制备具有核壳结构的Si@void@C。核壳结构中的空腔为Si的体积膨胀提供了空间,有利于电极的结构稳定和循环稳定。因此与Si@C相比,Si@void@C的倍率性能得到大幅提升,且循环保持率高达81%,循环过程中电极结构保持完整。（2）将Si@C在高温惰性气氛（1000℃,1200℃）下处理,外碳层的石墨化程度上升,使其导电性提升,电化学性能提升。在1000℃后处理的材料具有最佳的电化学性能,在300 m A下循环200圈后,容量仍维持在1546.3 m Ah g-1,循环保持率提升6.6%。但过高的后处理温度则导致副产物碳化硅（silicon carbide,SiC）的形成,SiC较差的导电性使材料的比容量显著降低,但其致密的结构有利于电极的循环稳定性。（3）通过高温处理和原位包覆得到具有双层核壳结构的Si@SiC@C。硬度较高的SiC包覆层有助于稳定的SEI膜的形成,外碳层提升了材料整体的导电性能,因此C与SiC协同作用,共同抑制Si的体积膨胀,使Si@SiC@C电极的首圈库伦效率提升22%,循环保持率提升20%。总的来说,核壳结构的Si@void@C具有极佳的电化学性能,但该方法实用性较差;高温后处理法所得Si@C-1000同样具有极佳的电化学性能,且制备简单、实用性较高;双层包覆结构的Si@SiC@C的首圈库伦效率和循环保持率较高,但比容量较低。综合考虑,高温后处理法是最佳的Si-C负极改进方法。
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