【摘 要】
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柴油机排气碳烟催化氧化反应是催化型柴油颗粒捕集器（Catalyzed Diesel Particulate Filter,CDPF）再生过程的重要环节,因此,开展柴油机排气碳烟的催化氧化过程的研究,对优化CDPF的再生策略具有重要的理论指导意义。本文基于热重-质谱分析仪开展了柴油机排气碳烟催化氧化过程的研究,并通过实验数据拟合出排气碳烟催化氧化的机理函数;此外,采用原位傅里叶变换红外分析方法确定了
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柴油机排气碳烟催化氧化反应是催化型柴油颗粒捕集器（Catalyzed Diesel Particulate Filter,CDPF）再生过程的重要环节,因此,开展柴油机排气碳烟的催化氧化过程的研究,对优化CDPF的再生策略具有重要的理论指导意义。本文基于热重-质谱分析仪开展了柴油机排气碳烟催化氧化过程的研究,并通过实验数据拟合出排气碳烟催化氧化的机理函数;此外,采用原位傅里叶变换红外分析方法确定了碳烟氧化反应中表面的官能团的演变规律。论文主要研究结果如下:柴油机排气碳烟非等温催化氧化过程中,升温速率越快,碳烟氧化的特征温度越高,而添加NO2后碳烟氧化的特征温度均降低。排气碳烟发生等温催化氧化反应时,反应速率呈现先快速增加而后基本保持不变的趋势。NO2的加入可促进碳烟在氧化后期反应进程,且随着NO2浓度的增加,相应的氧化反应速率也加快。在NO2浓度超过0.1%后,出现了抑制反应的现象。碳烟与铂催化剂在紧接触条件下的氧化过程与松接触条件相比,整个反应过程向高温方向偏移。当氧化气氛为10%O2、10%O2+0.1%NO2时,松接触条件下的碳烟起燃温度为636.48-666.31 K,紧接触条件下起燃温度为681.15-684.32 K,终燃温度差别不大。催化剂与碳烟质量比越大,CO2生成速率达到最大值时的温度越低,同时综合反应指数也随着催化剂比例的增加而增大。在10%O2、0.1%NO2及10%O2+0.1%NO2气氛条件下,催化氧化碳烟的活化能分别为105 k J/mol、70.3 k J/mol、82.4 k J/mol。用Sestak and Berggren经验模型函数优化了碳烟在以上三种气氛中的反应机理函数,其中的未知参数分别为:n=0.931,m=-0.401;n=1.425,m=-0.521;n=1.282,m=-0.144。柴油机排气碳烟催化氧化过程中,气氛条件对碳氢官能团相对含量随温度的变化趋势鲜有影响,但O2+NO2气氛下的碳氢官能团的相对含量高于O2、NO2气氛下的相对含量。羰基官能团相对含量随温度的变化趋势呈现先增加后减少的趋势,且O2气氛下的羰基官能团相对含量与O2+NO2十分接近,高于NO2气氛下的羰基官能团相对含量,说明NO2对羰基官能团的相对含量变化影响较小。
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