一体式空气阴极用于电芬顿去除磺胺类抗生素的研究

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电芬顿作为一种绿色、高效的新污染物治理技术,其主要利用外加电源产生芬顿试剂,进而形成活性自由基去除水中有机污染物。然而,电芬顿技术因阴极电合成双氧水的效率低,制约了该技术的去除性能。近年来研制的气体扩散电极能有效地提高阴极产双氧水的效率,但该电极因载物易脱落、材料制备繁琐而难以批量应用。此外,传统浸没模式会因氧传质效率低限制双氧水的合成,而增加的曝气也会提高能耗。因此,本研究以碳黑和聚四氟乙烯为原料,制备一体式空气阴极,结合空气自扩散反应器,构建高效产双氧水的电芬顿体系,并在此基础上,探索通过提高双氧水产量强化电芬顿的体系对磺胺类抗生素的去除效果。首先,制备了一体式空气阴极,并对其形貌特性、力学性能、孔隙结构特性和电化学性能进行表征。结合空气自扩散反应器构建双氧水反应系统,考察催化剂配比、电流密度、电极厚度等参数对该系统产双氧水的影响,并对比以石墨毡或碳纸为基体的空气阴极。结果表明,一体式空气阴极产双氧水性能最高;在电流为100 m A、电解质为0.1 M Na2SO4、炭黑和聚四氟乙烯质量比为1:3条件下,其双氧水产率可达453.2±8.20 mg/(L·h),能耗低于已报道工作,具有成本低的优势。进一步构建了三种氧气传质模型,分析了生成双氧水的动力学特征,结果表明界面氧气浓度指数(解释氧传质效率)>40时,产双氧水电流效率达70%-90%。基于上述高效产双氧水系统构建改良电芬顿技术,考察该技术在均相电芬顿体系中对磺胺类抗生素的去除效率及能耗。结果表明,电能消耗量(评估去除有机污染物的能量需求)低于1 k Wh/m~3,单位电流下去除磺胺类抗生素的效率为10.2~11.8 mg/(min·A),优于相关文献结果。为了克服均相电芬顿体系催化剂p H范围窄、催化剂难回用等不足,选用了Fe OCl、Fe S2和Fe3O4三种固体催化剂代替游离的Fe2+,考察改良电芬顿技术在非均相电芬顿体系中对磺胺类抗生素的去除效果。结果表明,污染物的去除贡献率主要由电化学氧化(36%)和非均相电芬顿(28%)组成。其中,Fe OCl催化性能优于Fe S2和Fe3O4,在优化条件下反应18 min,磺胺甲基嘧啶去除效率达92%。回收实验表明,Fe OCl具有回收利用潜力。
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