【摘 要】
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近年来,由于低碳经济和可持续发展的要求,以自然界中廉价易得、可再生的生物质为原料制备功能性生物质基碳材料受到广泛关注。生物炭主要是由农林废弃生物质在厌氧或缺氧条件下高温热解制备的一类富有孔隙结构、含碳量较高的炭材料,整体结构高度芳香化,具有较高的稳定性,不容易被氧化。而且原料来源非常广泛,例如木材、芦苇、果壳、家畜粪料、垃圾、污泥等。表面有高密度的羰基、羧基和羟基等官能团,这使得其表面修饰能够制造
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近年来,由于低碳经济和可持续发展的要求,以自然界中廉价易得、可再生的生物质为原料制备功能性生物质基碳材料受到广泛关注。生物炭主要是由农林废弃生物质在厌氧或缺氧条件下高温热解制备的一类富有孔隙结构、含碳量较高的炭材料,整体结构高度芳香化,具有较高的稳定性,不容易被氧化。而且原料来源非常广泛,例如木材、芦苇、果壳、家畜粪料、垃圾、污泥等。表面有高密度的羰基、羧基和羟基等官能团,这使得其表面修饰能够制造新的经济的催化剂。生物炭是一种多功能炭材料,在土壤改性、吸附、农业废弃物回收、减缓气候变化、保护水资源和能源生产等领域已有广泛的报道,然而在有机合成中的研究才刚刚起步,仅有为数不多的报道。因此,以玉米芯为生物质制备生物炭并负载磁性材料(CoFe2O4),制备了三种磁性催化剂,即CoFe2O4/BC-SO3H、CoFe2O4/BC/PDA-Ni、CoFe2O4/BC-ZrO2。这些材料已通过红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱分析(EDS)、热重分析(TGA)、孔径和表面积分析(BET)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行了表征。所制备的催化剂对三种螺环化合物的合成表现出优异的催化活性。第二章制备了CoFe2O4/BC-SO3H作为非均相催化剂,通过一锅三组分反应合成具有生物学重要意义的螺吡唑并[3,4-b]吡啶衍生物,以1H-吡唑-5-胺、靛红和3-氧代-3-苯基丙腈作为起始原料。此外,催化剂可以通过简单的磁吸引力从反应混合物中轻松回收,并连续循环使用五次,而不会显著降低活性。第三章开发了一种简便且通用的策略来制备新型磁性生物炭催化剂,其中NiNPs夹在PDA改性的CoFe2O4核壳结构之间(CoFe2O4/BC/PDA-Ni)。制备的催化剂对靛红、巴比妥酸和6-氨基尿嘧啶或1H-吡唑-5-胺的一锅三组分反应合成螺羟吲哚-二氢吡啶类衍生物表现出优异的催化活性。此外,催化剂可以通过使用外部磁体方便地从反应溶液中分离出来,并且可以循环至少六次而不会显著降低其活性。第四章通过简单的合成路线制备了一种新型磁性生物炭负载催化剂(CoFe2O4/BC-ZrO2)。所制备的催化剂对苯二胺、靛红和呋喃二酮的一锅三组分反应合成螺苯二氮(?)类衍生物表现出优异的催化活性。该催化剂可以很容易地回收和多次重复使用,而催化性能没有明显下降。共合成了97个化合物,全部通过IR、~1H NMR、13C NMR以及质谱对其结构进行了分析鉴定。
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