锂硫电池因其高理论能量密度(2600 Wh kg-1)和比容量(1675 m Ah g-1)成为目前电化学储能的研究热点之一。然而,锂硫电池在充放电过程中生成的长链多硫化物易溶于有机电解液并穿过隔膜到达锂负极,造成活性物质的不可逆损失,严重影响锂硫电池的循环稳定性。此外,电池充放电过程中产生的活性中间产物的可逆转化反应也是决定电池倍率性能的关键。因此,针对多硫化物的不可逆溶解和缓慢的动力学反应等问题,本论文以可控构筑改性功能隔膜修饰层的策略解决影响锂硫电池电化学性能的主要问题,主要研究策略如下:一是设计构筑与多硫化物强相互作用的活性位点,高效固定多硫化物抑制其在电解液中的溶解,改善电池的循环寿命;二是改善功能隔膜修饰层的界面电荷迁移能力,加快中间产物的可逆转化反应提高电池的氧化还原动力学反应过程,最终实现高性能锂硫电池功能改性修饰层的可控构筑及机理探究。具体研究内容和结论如下:1.不同金属离子掺杂钒酸盐复合材料的构筑及性能研究。提出一种普适的合成策略制备离子掺杂钒酸盐（NVO、KVO、Mg VO和Ca VO）,并将其用于锂硫电池改性功能隔膜的构筑。钒元素由于丰富的氧化态提供了化学反应的活性中心,其可变的氧化价态有利于在电化学反应过程中形成可逆化学键限制多硫化物的迁移抑制穿梭效应,从而显著提高电池的电化学稳定性能。以NVO改性隔膜组装锂硫电池为例,在1.0 C电流密度下电池的可逆初始比容量为1637.4m Ah g-1,远高于未经改性隔膜组装锂硫电池的初始比容量(633 m Ah g-1)。即使经过500周充放电测试电池仍然表现出较高的可逆比容量(744.3 m Ah g-1,容量保持率为45.5%)。因此,离子掺杂钒酸盐中V活性位点的构筑以及交联网状结构的设计有效固定生成的多硫化物减缓其穿梭效应,显著提升锂硫电池的电化学稳定性。2.还原氧化石墨烯包裹缺陷态钒酸钠功能材料的构筑与性能研究。基于上一章节提出离子掺杂钒酸盐的构筑策略,为改善电池反应过程中的多硫化物的可逆转化动力学反应,我们进一步采用水热法制备了还原氧化石墨烯包覆的缺陷态钒酸钠复合材料（G@HNVO）,用于改善功能隔膜修饰层的界面电荷迁移能力,加快中间产物的可逆转化反应提高电池的氧化还原动力学反应过程,最终实现高性能锂硫电池功能改性修饰层的可控构筑。首先,在水热还原过程中引起的质子掺杂不仅通过范德华力稳定层状钒氧化物,还可以作为活性位点提高界面的电荷迁移速率,加快电化学反应过程中的氧化还原反应。其次,良好导电性的rGO层有利于降低界面电阻,加快电化学反应过程中的电子迁移提高电池的倍率性能。同时,缺陷态钒酸钠与多硫化锂在反应过程中形成Li-O化学键有效限制多硫化物的溶解与不可逆损失,提高活性物质的利用率。研究表明当氧化石墨烯含量占NVO前驱体的10 wt%时制备的G@HNVO既能够提高功能修饰层的导电性,又能够最大发挥HNVO固定多硫化物的性能。基于G@HNVO（10%）改性功能隔膜组装的锂硫电池在0.2 C下表现出较高的可逆比容量(1494.8 m Ah g-1),即使经过700周循环每圈的容量衰减率仅为0.083%。因此,合理构筑功能材料的活性中心和表界面电子迁移有利于高效固定多硫化物,抑制穿梭效应提高电化学反应动力学,显著提升锂硫电池的电化学性能。表明功能界面层的构建在优化锂硫电池电化学性能方面具有潜在的应用前景。