【摘 要】
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凭借高荧光量子产率（PLQY）、合适的带隙和高电荷载流子迁移率,卤化铅钙钛矿成为了光伏、显示器、太阳能电池和闪烁体领域的广泛研究对象。然而,在实际应用中,铅基材料的毒性和稳定性是需要考虑的问题。近年来,许多铅基钙钛矿的替代材料被研究报道,其中包括锡基钙钛矿、锗基钙钛矿、双钙钛矿以及一些类钙钛矿结构的金属卤化物。具有低维结构的铜基卤化物具有优异的光学性质,凭借其高效的发光效率及可以避免自吸收的大的斯
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凭借高荧光量子产率（PLQY）、合适的带隙和高电荷载流子迁移率,卤化铅钙钛矿成为了光伏、显示器、太阳能电池和闪烁体领域的广泛研究对象。然而,在实际应用中,铅基材料的毒性和稳定性是需要考虑的问题。近年来,许多铅基钙钛矿的替代材料被研究报道,其中包括锡基钙钛矿、锗基钙钛矿、双钙钛矿以及一些类钙钛矿结构的金属卤化物。具有低维结构的铜基卤化物具有优异的光学性质,凭借其高效的发光效率及可以避免自吸收的大的斯托克斯位移这些特性,更是成为了非铅闪烁体材料的最佳选择之一,研究发现Rb-Cu-X（X=Cl、Br）铜基材料表现出优异的闪烁体性能,Rb2Cu Cl3,Rb2Cu Br3材料均具有较高的光产率数值,Rb2Cu Br3的光产率可达91056光子Me V-1,该数值已经超过传统商用闪烁体Cs I（Tl）。最近文献报道了一系列Cs-Ag-X（X=Cl,Br,I）银基卤化物,超越了铜基卤化物材料的荧光发光区间（蓝光-黄光）,实现了在可见光区间范围内的光谱全覆盖。考虑到铜与银元素在周期表中属于同一族,其结构及性能方面也存在诸多相似之处,研究发现Cs AgCl2具有X射线闪烁体的性质,但是其光产率较低,仅为8400光子Me V-1,远远低于Rb-Cu-X（X=Cl、Br）材料的光产率,然而在荧光衰减寿命方面,不同于铜基卤化物材料普遍较长的荧光衰减寿命（Rb2Cu Cl3:11.3us,Rb2Cu Br3:41.4us）,所有的Cs-Ag-X（X=Cl,Br,I）卤化物均表现为纳秒级的快速荧光衰减寿命,这在闪烁体应用方面具有重要意义。综上,碱金属位置为Rb的铜基卤化物材料具有较高的光产率数值,但是荧光衰减寿命较长,Cs-Ag-X（X=Cl,Br,I）银基卤化物的快速荧光衰减寿命,然而光产率较低,且银基卤化物材料具有多种构型,其结构间存在转换而导致材料面临实际应用中稳定性的考验。基于以上背景,本论文进行了以下研究:（1）通过水热法在溶液中合成了棒状的Rb2AgCl3晶体,产率为50%,该材料具有大斯托克斯位移和高效的亮黄色发射（PLQYs高达60%）,DFT理论计算的结果显示出材料的能带组成以及带隙值,带隙计算结果与实验值非常接近,进一步验证支持了光学性质表征的准确性。潮湿空气环境中显示出优于Cs2AgCl3结构和荧光的稳定性。此外,更为重要的一点是,Rb2AgCl3在X射线激发下发射出黄色荧光,表明这一材料具有X射线荧光的性质,光产率18300光子Me V-1,9.5 ns的快速响应时间,有望应用于无重影效应的动态X射线成像。（2）采用更加绿色高效的固相球磨法合成了纯相Rb2AgCl3、Rb2Ag Br3,Rb2Ag I3等金属卤化物材料。并且合成了Rb2Ag(Cl0.33Br0.67)3、Rb2Ag(Cl0.5Br0.5)3等混合卤素的银基卤化物材料,成功实现Rb2AgCl3与Rb2Ag Br3之间的组成结构以及光谱调谐。利用布拉格衍射方程以及维加德定律证实了X射线的变化以及卤素的掺杂量。通过激发谱和发射光谱等对其光学性质进行基本表征,五种材料均表现大斯托克斯位移的宽带发射,无自吸收效应。并且Rb2Ag Br3具有纳秒级的荧光衰减寿命（25.6 ns）以及24500光子Me V-1的光产率数值,在发光材料及闪烁体应用领域具有潜在研究价值。
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