【摘 要】
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介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)可在大气压和室温下操作且具有节能等特性,是一种新兴的催化剂制备方法,近年来备受关注。本论文采用DBD法制备钒基催化剂,并考察其在苯羟基化中的催化性能及稳定性。具体研究工作如下:(1)在氮气气氛下,利用DBD法处理VO(acac)_2,制备VO(acac)_2-DBD。研究表明,经DBD处理后,VO(acac)_2的形貌
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介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)可在大气压和室温下操作且具有节能等特性,是一种新兴的催化剂制备方法,近年来备受关注。本论文采用DBD法制备钒基催化剂,并考察其在苯羟基化中的催化性能及稳定性。具体研究工作如下:(1)在氮气气氛下,利用DBD法处理VO(acac)2,制备VO(acac)2-DBD。研究表明,经DBD处理后,VO(acac)2的形貌由表面光滑的块状变为凹凸不平的小颗粒。VO(acac)2的大部分C=O、C=C、C-O键断裂,C、H元素含量由45.3%,5.3%分别降至7.2%,1.8%;钒含量则由原来的19.2%增至44.7%,价态也由+4变为+4/+5的混价。VO(acac)2-DBD为以介孔结构为主的无定形物质。实验中优化了制备条件及反应条件,在苯羟基化反应中,苯酚的收率及选择性分别为17.2%,81.3%;重复使用VO(acac)2-DBD 4次,其收率及选择性几乎不变。(2)在氮气气氛中,利用DBD法分别处理NH4VO3,NH4VO3/柠檬酸,NH4VO3/柠檬酸/十六烷基三甲基溴化铵(CTAB),以制备催化剂,并分别标记为:VxOy-DBD,VxOy-DBD-N,VxOy-DBD-B。研究表明,VxOy-DBD中,NH4+几乎全部分解,形貌为表面凹凸不平的薄片,具有无定形结构。钒含量为52.4%,呈+4/+5混价。VxOy-DBD-N中,NH4VO3与柠檬酸的摩尔比为1:3。DBD能引发二者发生氧化还原反应,碳氧官能团含量大幅度降低。钒含量为15.2%,98.6%的钒元素呈+4价。由于DBD的低温特性,其放出的热量不足以形成晶体,VxOy-DBD-N为无定形结构。VxOy-DBD-B中,NH4VO3,柠檬酸,CTAB三者摩尔比为1:3:0.1。研究表明,加入CTAB,可抑制活性物种的团聚。VxOy-DBD-B为无定形结构,97.9%的钒元素呈+4价,钒含量为14.5%。在最佳制备条件及反应条件下,将VxOy-DBD,VxOy-DBD-N,VxOy-DBD-B用于催化苯羟基化反应,苯酚的收率分别为:15.9%,17.7%,24.6%;苯酚的选择性分别为:84.7%,92.7%,91.4%。重复使用上述三种催化剂4次,苯酚的收率及选择性基本不变。柠檬酸和CTAB的加入提高了催化剂活性。这可能由于柠檬酸改变了钒的价态,CTAB的加入进一步分散了活性物种。为与化学法比较,在氮气及400℃的条件下,焙烧NH4VO32 h制备VxOy-400-N2。VxOy-400-N2与VxOy-DBD所含官能团大致相同。但VxOy-400-N2为表面积较小,表面平整的不规则块状。苯酚的收率及选择性分别为:2.0%,83.9%,明显低于DBD法制备的催化剂。
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