S2自由基激光诱导荧光光谱研究

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S2自由基研究无论是在化学领域还是在星际物理领域都具有十分重要意义。S2自由基的一些电子跃迁可能是潜在的化学激光源,一直倍受研究者们的关注。另外,人们在彗星的大气以及碰撞余辉中观测到它的辐射和光谱。S2自由基中有未配对电子,具有高度的氧化活性,极易反应,而在反应中自由基的状态通常靠它的光谱信息证实。自由基光谱研究是整个自由基化学研究的基础。含硫化合物又是主要的大气污染物之一,含硫化合物在燃烧和放电条件下有大量的S2自由基产生,可以帮助监控燃烧过程。所以S2自由基光谱研究在大气化学和燃烧化学等领域也一直是比较活跃的课题之一。因此我们实验室决定开展S2自由基光谱的研究工作。本论文主要报道S2自由基的激光诱导荧光(LIF)激发谱的分析和研究。在本实验中,我们在超声射流条件下,采用SF6/Ar(~10%)混合气束脉冲直流放电方法产生S2自由基,观测了32S2自由基在30000-35500cm-1波段的激光诱导荧光激发谱。通过对所观测到的40多个振动谱带的归属,确定其中28个谱带为S2自由基B3∑μ--X3∑g-跃迁的(ν′=1-9,0),(ν′=1-8,1),(ν′=1-7,2)和(ν′=2-5,3)四个谱带序列。通过对所获谱带的转动分析,得到更为丰富的S2自由基B 3∑μ--X3∑g-跃迁谱带的转动光谱常数和更为精确的B3∑μ-电子态的平衡分子常数:Te,ωe,ωeχe,Be,αe和Re。另外,还测得所有观测到的谱带的寿命,进一步丰富了S2自由基B3∑μ--X3∑g-跃迁谱带的光谱信息。全文共分四章,其主要内容如下。
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