堇青石蜂窝陶瓷负载La-Sr-Co-O对汽车尾气催化性能的研究

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汽车尾气中的CO、HC和NOx是大气污染的罪魁祸首,催化净化是解决这一大气污染最切实有效的方法。但目前使用的贵金属汽车尾气催化剂存在价格昂贵、资源极其短缺、耐空燃比波动范围小等缺点,所以寻找价格低廉,同时催化效率也能够满足要求的催化剂迫在眉睫。研究表明钙钛矿型催化剂对汽车尾气的催化效率较高,尤其是La-Sr-Co-O系列钙钛矿型催化剂。本文采用堇青石蜂窝陶瓷作为载体,并在其表面涂覆改性氧化铝涂层,选择La-Sr-Co-O钙钛矿型复合氧化物作为催化剂活性成分,制备整体式汽车尾气催化剂。然后添加少量Pd对催化剂进行改性,以提高汽车尾气催化剂的催化活性和抗硫中毒性能。主要成果如下:首先以铝和硝酸铝为原料,采用溶胶-凝胶法制备氧化铝溶胶,并引入5 wt%的氧化镧和8 wt%的氧化钡进行改性。制得的改性氧化铝干凝胶在1000℃焙烧5 h仍保持γ-Al2O3晶型。堇青石蜂窝陶瓷在800℃涂覆15 wt%左右的改性氧化铝涂层后比表面积增加到24.8 m2/g。其次,采用柠檬酸络合法制备比表面积大,纳米级孔径较多的钙钛矿型复合氧化物La0.8Sr0.2CoO3-δ。考察不同因素对催化剂制备的影响,并分析反应机理。结果表明:随着柠檬酸加入量的增加,样品的平均晶粒尺寸逐渐减小;pH值影响溶胶的状态,但不会影响产物的主晶相;80℃是较合适的成胶温度;以水作为溶剂制备的催化剂较纯,是制备催化剂前躯体溶胶合适的溶剂。采用多次浸渍法将催化剂负载到堇青石蜂窝陶瓷上,负载最佳条件是:浸渍时间为30 min,浸渍液浓度为0.6 mol/L,浸渍次数为3次。负载的催化剂颗粒呈圆球形,直径均小于50 nm,负载均匀。最后,研究了负载型La0.8Sr0.2CoO3-δ和La0.8Sr0.2Co0.9Pd0.1O3-δ催化剂对模拟汽车尾气的催化效率。结果表明:两种催化剂对CO的催化效率均随着模拟尾气流量的增加而逐渐减小,对CO的催化效率均随着温度的增加而逐渐增加,分别在300℃和250℃时对CO催化效率即可达到100%。测试催化剂的抗硫中毒性能结果表明它们都具有一定的抗硫中毒性能。
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