【摘 要】
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可充电锂硫（Li–S）电池因其的高理论能量密度(2600 Wh kg-1),低成本和环境友好性而被视为下一代电池技术的最有希望的候选者之一。尽管其具有很大的优势,但是Li-S电池中复杂的
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可充电锂硫（Li–S）电池因其的高理论能量密度(2600 Wh kg-1),低成本和环境友好性而被视为下一代电池技术的最有希望的候选者之一。尽管其具有很大的优势,但是Li-S电池中复杂的化学反应阻碍了Li-S电池的实际应用。针对于反应动力学速度过慢,急需通过引入高催化活性的介体,用于解决以下问题:1)严重的穿梭效应;2)迟缓的多硫化物转化过程;3)复杂且不利的副反应。本文将仿生分子介体作为锂硫电池添加剂引入锂硫电池正极中,用于加快液相多硫化物转化反应动力学及活化固液两相初始转变。文中的主要内容如下:（1）将仿生分子hemin加入功能化多壁碳纳米管负载单质硫复合材料中作正极（CNTs-COOH@hemin）。经优化后,在0.2 C,得到一个极高的初始容量1637.8 m Ah g-1且在1800个循环后,其容量降低率仅为0.042%。此外,我们还使用原位振动光谱、X射线光电子能谱（XPS）、原位紫外（UV）-可见光谱、密度泛函理论（DFT）计算等先进表征手段,对其的结构及其工作机理进行了系统的研究,揭示了其在电池运行过程中的催化机理。（2）组氨酸（His）作为调控分子与氯化血红素分子制备成hemin@His复合材料,并用于锂硫电池正极。在0.2 C下,优化了的CNTs-hemin@His正极得到较高的初始容量1549.7 m Ah g-1,并且在倍率为1 C下循环800圈后仍约有不低于无调控分子电池的可逆容量。
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