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由于非线性光学（NLO）材料在光电子学和电子学领域所扮演的重要角色，寻求性能优良的非线性光学材料一直是人们所研究的前沿热点问题。有机非线性光学材料由于其大的和快的非线性光学响应及易成型的结构特点，近年来受到了广泛的关注。石墨烯的发现给材料科学界注入了新的空气。碳元素可以称得上是化学界的天才，通过碳原子之间不同的形式的连接，我们可以得到不同的碳纳米材料，如：石墨烯、富勒烯、碳纳米管、碳纳米锥等。由于碳纳米材料各种新奇的结构及独特的电子共轭特点，使其在多方面产生了广阔的应用前景。石墨烯、碳纳米管以及碳纳米锥之间的相互转换更是巧妙而富于特点，也为我们对于碳纳米结构的研究提供了新的思路。鉴于碳纳米结构别具一格的结构特点及共轭性质，对其非线性光学性质的研究必定具有重大而深远的意义。本文采用量子化学计算方法，对石墨烯体系进行非线性光学性质的理论研究，同时对分子的结构与非线性光学响应之间的关系进行了探讨。得到的研究结果如下：（1）锂原子的数目和位置将会对石墨烯的第一超极化率（βtot）产生怎样的影响呢？在本文中，我们以并五苯为石墨烯基本单元，设计了一系列并五苯锂盐Lin@pentacene （n=1,2,3,4,5,6）来探索这一问题。结果表明，由于锂原子的掺杂，并五苯的第一超极化率得到改善；并且随着锂原子数目的增加，体系的第一超极化率值呈现明显的阶梯性增加：Li@pentacence （1369-1843au）<Li2@pentacence （3510-4081au）<Li3@pentacence （6933-7934au）<Li4@pentacence （11188-12145au）<Li5@pentacence （14904au）。这说明锂掺杂效应对石墨烯第一超极化率值的影响是相当大的。令人惊奇的是，当向并五苯多锂盐Li5@pentacence中加入第六个锂原子形成Li6@pentacence时，其第一超极化率值迅速飞跃到4501764au，是Li5@pentacence的302倍。另外，当锂原子的数目相同时，锂原子的位置同样也对体系的第一超极化率值产生影响：锂簇越紧密，体系第一超极化率值越大。比如对于Li3@pentacence来讲,体系10（6933au）<体系9（7401au）<体系8（7934au）。此外，我们还计算了所有体系的跃迁能（E）。结果表明,跃迁能的值随着锂原子数目的增加而降低，并且Li6@pentacence的跃迁能迅速降低至0.299ev，这一点可以解释Li6@pentacence的超大第一超极化率值。该工作可能引起对于基于碱金属的石墨烯类非线性光学材料的研究的热潮。（2）本文中运用喇叭形的碳纳米锥（CNC）作为π-共轭桥去设计高效能的非线性光学（NLO）材料。由于其迷人的喇叭形π-共轭结构，O2N–CNC–NH2存在着令人惊奇的有别于传统有机物种的非线性光学行为。结果表明，拉电子的硝基（–NO2）在喇叭的顶部，给电子的氨基（–NH2）在喇叭的底部形成O2N–CNC–NH2对提高碳纳米锥的非线性光学响应是有利的。有趣的是，随着氨基取代喇叭圆弧型底部不同位置的氢原子，O2N–CNC–NH2的第一超极化率值呈现圆弧形的变化。值得一提的是，H–CNC–NH2的第一超极化率值也呈现圆弧形的变化。通过对比O2N–CNC–NH2和H–CNC–NH2的第一超极化率值我们发现，无论H–CNC–H底部的哪个氢原子被氨基取代，再向相应分子的顶部以硝基取代氢原子后，H–CNC–NH2的第一超极化率值都会增加大约1.6倍。本文将会推动探索基于碳纳米锥的非线性光学材料应用的科研热潮。