载铁分子筛制备及吸附去除水体中砷的性能研究

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砷在水体中是毒性极强的类金属元素,我国内蒙、山西、河南等地地下水砷污染严重超标。这些地方由于经济、人口等原因难以有效处理含砷地下水,直接饮用含砷水对当地村民身体健康造成极大潜在威胁。因此,寻求一种经济、高效的除砷方法具有重要意义。本课题采用吸附法作为除砷手段,以4A分子筛(MS)作为载体,采用铁盐浸渍法制备获得载铁分子筛(FMS)和铁-锰分子筛(FMMS)。将制备材料进行表征分析,通过批次实验研究材料吸附性能,主要结论如下:(1)通过单因素和正交试验确定最佳制备条件:1 mol/L硝酸溶液浸泡24 h预处理、改性组分浓度比8wt%、改性溶液p H=6;材料表征表明,改性后材料比表面积和孔体积分别从27.38 m~2/g和0.068 cm~3/g增至281.25 m~2/g和0.16 cm~3/g;铁盐浸渍掺入分子筛的铁(氢)氧化物存在无定形态并且铁离子主要与分子筛结构中O—H、Al—O和Si—O结合;(2)吸附性能研究表明,FMS对五价砷(As(V))吸附过程符合准二级动力学方程,反应过程主要是化学吸附,表面吸附和颗粒内扩散共同影响反应速率;等温吸附实验符合Freundlich模型,计算获得最大吸附容量qm=9.9 mg/g;吸附热力学表明温度升高有利于吸附进行,吸附过程材料表面固液间混乱度上升。(3)批次实验研究初始As(V)浓度、溶液p H和共存离子等对FMS吸附As(V)的影响。初始As(V)浓度越高,吸附速率越快,吸附容量越大;溶液p H越低越有利FMS吸附As(V)去除率越高;H2PO4-和Si O32-离子影响FMS对As(V)专向吸附去除率随离子浓度升高而降低;背景离子浓度范围在0.0010~0.10 mol/L之间,浓度越高越有利吸附进行。(4)铁盐浸渍改性过程加入KMn O4制备获得铁-锰分子筛(FMMS),FMMS对三价砷(As(Ⅲ))吸附性能显著提高,初始As(Ⅲ)浓度4.0 mg/L,FMMS对比FMS和MS去除率提高38.24%和60.38%。吸附动力学实验表明FMMS对As(Ⅲ)吸附过程符合准二级吸附动力学,等温吸附实验中Langmuir模型拟合程度较高,计算获得最大吸附容量qm=8.61 mg/g。(5)共存离子H2PO4-和Si O32-对FMMS吸附As(Ⅲ)形成竞争吸附,去除率分别下降41.72%和24.79%;提高背景离子浓度促进材料除砷效果;As(Ⅲ)/As(V)共存体系设置2.0、4.0和6.0 mg/L三个浓度梯度,FMMS对比FMS吸附去除率分别提高26.34%、28.06%和28.09%。
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