Ag系半导体/Ti3C2Tx复合材料的制备及其光催化性能研究

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Ag系半导体由于其表面Ag单质的等离子体共振效应和较窄的带隙而具备可见光响应能力,是一类良好的可见光驱动光催化材料。同时,Ag系半导体的价带空穴具有较强的氧化能力,因而在可见光条件下表现出优异的污染物光催化降解性能。然而,Ag系半导体光敏性强,导带电子还原能力较弱,光生电子很容易将Ag系半导体表面的Ag+还原成Ag0而发生光化学腐蚀,这不仅不利于光生电子的有效利用,而且会影响其光催化稳定性,限制Ag系半导体的广泛运用。为了提高Ag系半导体的光催化活性与稳定性,本文通过引入助催化剂Ti3C2Tx,构建了 Ag系半导/Ti3C2Tx异质结,并探究了Ti3C2Tx提高Ag系半导体光催化性能的机制,具体研究内容如下:(1)采用简易沉淀法制备了新型Ag2CrO4/Ti3C2Tx复合材料,并通过XRD、SEM、TEM、EIS与DRS等技术对材料进行了表征。结果显示,通过HF刻蚀所制备的纯Ti3C2Tx为手风琴形层状结构,多面体状的Ag2CrO4纳米颗粒牢固附着Ti3C2Tx表面。研究了其在可见光下的光催化活性,研究结果表明当Ti3C2Tx的含量为0.4 wt%时复合材料的光催化活性最高,是纯Ag2CrO4的1.9倍。五次循环实验后,Ag2CrO4/Ti3C2Tx表现出良好的稳定性。ESR与自由基捕获测试显示超氧自由基与空穴是主要活性物种。Ti3C2Tx提高Ag2CrO4光催化活性的机理是:Ag2CrO4表面的光生电子转移至Ti3C2Tx表面,促进了Ag2CrO4表面的光生电子空穴对的分离与利用,有效抑制了 Ag2CrO4表面光生电子的还原。(2)采用微乳液法及共沉淀法制备了 AgBr/Ti3C2Tx复合材料,通过XRD、SEM、TEM与DRS等技术对材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化活性。研究结果显示,当Ti3C2Tx的含量为1wt%时复合材料的光催化活性最高,是纯Ag2CrO4的1.73倍。五次循环实验后,AgBr/Ti3C2Tx表现出良好的稳定性。ESR表征显示复合材料中降解有机物的活性物种主要是超氧自由基和空穴。(3)采用微乳液法及共沉淀法合成了 AgCl/Ti3C2Tx复合材料,通过XRD、SEM、TEM与DRS等技术对材料进行了表征,并研究了其在可见光下的光催化活性。研究结果显示,当Ti3C2Tx的含量为1 wt%时复合材料的光催化活性最高,是纯Ag2CrO4的1.56倍。五次循环实验后,AgCl/Ti3C2Tx表现出良好的稳定性。ESR表征显示复合材料中降解有机物的活性自由基主要是超氧自由基、空穴和羟基自由基。本研究有利于拓展Ti3C2Tx在光催化领域的应用范围,有助于提高Ag半导体的光催化性能。
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