【摘 要】
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臭氧作为一种易被忽视的大气污染,以低浓度广泛存在于电子设备密度较高的现代密闭办公环境中,长期接触将对人体健康造成不可忽视的危害。催化分解法是一种经济有效的降解臭氧方法,其中,锰的氧化物是性能优异的臭氧分解催化剂。然而,在如较高湿度的实际应用场景中,氧化锰催化剂活性降低明显。本论文以石墨烯气凝胶作为基底,合成整体式的化锰石墨烯复合气凝胶用于臭氧降解。当前臭氧降解处理的研究集中于数百至上千ppm以上的
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臭氧作为一种易被忽视的大气污染,以低浓度广泛存在于电子设备密度较高的现代密闭办公环境中,长期接触将对人体健康造成不可忽视的危害。催化分解法是一种经济有效的降解臭氧方法,其中,锰的氧化物是性能优异的臭氧分解催化剂。然而,在如较高湿度的实际应用场景中,氧化锰催化剂活性降低明显。本论文以石墨烯气凝胶作为基底,合成整体式的化锰石墨烯复合气凝胶用于臭氧降解。当前臭氧降解处理的研究集中于数百至上千ppm以上的高浓度区间,100 ppm浓度以下更接近日常办公环境的低浓度区间臭氧降解的研究较少。本文通过调控复合气凝胶的合成工艺并研究其化学组分对性能的影响,探索低浓度环境臭氧降解的有效方案。主要研究内容如下:(1)采用一步水热法合成了负载氧化锰纳米颗粒的石墨烯复合气凝胶,石墨烯气凝胶的基底提供了高表面积和良好的电子迁移平台。通过扫描电镜,X射线衍射,拉曼光谱和X射线电子能谱对不同工艺路线得到的复合气凝胶进行微观结构组分分析。通过自制的实景模拟臭氧降解系统对复合气凝胶进行静、动态臭氧降解测试。(2)调节前驱溶液中Mn2+和氨水的添加比例以研究最佳的工艺路线并分析其化学组分;伴随前驱液氨添加比例即pH的提升,水热法合成的复合气凝胶形貌由片状堆叠转变为多孔的蜂窝结构。锰含量较高时,C-sp2/-OH的值随pH升高先增加后降低。同锰含量情况下越高的C-sp2/-OH的比值具有越好的臭氧催化降解性能,水热合成最佳工艺的石墨烯复合气凝胶在本文的实景模拟测试中的臭氧降解效率达到90%以上。(3)对合成的复合气凝胶热处理以实现表面缺陷的修饰调控,研究对臭氧降解性能的影响。氧化锰微小颗粒在石墨烯基底的含氧区域生长结晶。真空400℃退火拥有最大的氧化锰结晶产量和最高的表面缺陷比;氧气退火使氧化锰颗粒紧密聚集在石墨烯褶皱处,甚至发生板结形成大块片状;氮气200℃退火会细化氧化锰结晶颗粒,400℃以上会促使石墨烯气凝胶表面的氧元素逸出。总体来说,在氧化锰颗粒大量分散分布的情况下且表面缺陷较为丰富时,能够获得较好的臭氧降解性能。
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