中国是铝生产大国,截止2014年我国电解铝产能达到2438万t,氧化铝的产能也达到了 4777万t,较2005年提高5.6倍,居世界前列,铝工业已成为我国冶金行业的支柱产业之一。然而,伴随我国高铝硅比铝土矿日益短缺,世界铝土矿储量大国对三水铝石矿出口的限制,以及赤泥的大量堆存,我国铝工业的绿色持续发展遇到了瓶颈。在此背景下,课题组提出“钙化-碳化”法利用中低品位铝土矿(或处理赤泥)生产氧化铝。基于此工艺,本文通过热力学计算分析水化石榴石生成、碳化分解反应的方向,根据难溶电解质相关理论,计算钠硅渣和水化石榴石的溶度积,探究两者的转化规律,通过纯物质合成水化石榴石实验,探究水化石榴石的生成过程及规律,通过碳化分解实验考察水化石榴石的碳化稳定性及分解机理,通过溶铝实验考察碳化渣溶铝规律及机理,为钙化-碳化法提供强有力的理论支撑。主要研究内容如下:(1)热力学计算表明:温度升高,水化石榴石生成反应越不易进行;低硅饱和系数碳化分解过程更易进行,碳化分解过程受二氧化碳分压的影响不大。(2)明确了三种计算水化石榴石硅饱和系数的方法,三者之间误差较小。其中,峰强法和晶面间距法所求得的饱和系数大小更接近,稳定性较好,晶胞棱长法稳定性较差,但晶胞棱长法准确度最高。(3)钙化实验表明:水化石榴石和水合铝酸钙存在“共存现象”;水化石榴石硅饱和系数受反应温度的影响最大,随温度上升硅饱和系数增大;钙硅比饱和配方为3:1左右;随苛性碱浓度增加,水合铝酸钙相逐渐占优,而后超过水化石榴石。钙化过程机理:氧化钙水化生成氢氧化钙,Ca(OH)2和铝酸根离子生成水合铝酸钙,水合铝酸钙与游离的原硅酸根离子发生反应,生成水化石榴石。(4)碳化实验表明:反应时间为120 min时,水化石榴石完全被碳化分解。碳化机理:二氧化碳溶于溶液形成碳酸根离子,与Ca(OH)2发生苛化反应生成碳酸钙,随后水化石榴石和水合铝酸钙逐渐破坏分解。(5)溶铝实验表明:经溶铝后,溶铝渣的A/S明显降低,最低可达0.9;溶铝渣中有水合碳铝酸钙相,碳酸钙的反苛化作用生成了水合碳铝酸钙,限制了钙化-碳化法对氧化铝的充分回收;苛性比是影响反苛化作用强度的一个重要因素;溶铝机理:溶铝时,碳化渣中氢氧化铝溶解在碱液中,与此同时,CaC03发生反苛化反应,反苛化生成的氢氧化钙和铝酸根离子、碳酸根离子发生反应生成水合碳铝酸钙,随溶铝渣外排。