双金属纳米结构的可控制备及光学和催化性质调控

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:itache
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
贵金属纳米结构因其独特的光学性质和优良的催化活性及其在相关领域的应用前景而备受关注。由于颗粒尺寸、形貌、结构和组分依赖的光学和催化性质,贵金属纳米结构的可控合成和性质调控是目前研究的热点之一。单组分贵金属纳米颗粒的可控制备(包括尺寸和形貌控制)及性质研究目前已趋于成熟。除了颗粒尺寸和形貌外,组分调控一方面对纳米结构性质的改进和优化起着重要作用;另一方面也赋予了纳米结构更多的功能特性。相比而言,受合成方法不够成熟的影响,结构更为复杂的双组分或多组分金属纳米结构尚缺少比较系统的研究工作。本论文以此为切入点,借助不同的反应机制成功制备了多种双金属合金纳米结构,如AgPt、AgAu和AgPd等。通过控制实验条件,实现了双金属纳米合金组成、表面结构和形貌等的调控。在此基础上分析了合金纳米结构(特别是AgPt)的光学性质和催化活性与组分之间的依赖关系,为优化贵金属纳米结构的性质提供了一种有效途径。此外,发现了贵金属纳米结构的类氧化物酶/类过氧化物酶特性,展示了其在生物催化及检测中的应用前景。   第一章综述了贵金属纳米结构的可控制备(尺寸、形貌和结构等的调控)及其光学和催化性质的研究进展。第二章着重介绍了基于金纳米棒(Au NRs)核的贵金属核/壳纳米结构的研究进展,并提出了本论文的研究思路、目的和内容。第三章以Au NRs为模板通过共还原AgNO3和PtCl42-的方法,成功在金纳米棒上得到了岛状结构的银铂纳米合金壳(Au@AgPt NRs)。通过控制还原时Ag/Pt的摩尔比,在纳米尺度实现了Ag和Pt在较宽组成比范围的互溶,AgPt合金壳的组成可以在Ag9Pt91到Ag83Pt17之间进行调控。Au@AgPt NRs表现出组分和结构依赖的局域表面等离激元共振(LSPR)特征;此外,合金结构的形成显著提高了Pt对甲醇电催化氧化和抗CO中毒的能力。第四章则以Au@Ag纳米棒作为牺牲模板,基于Pt2+和Ag之间的置换反应,通过化学刻蚀制备了AgPt合金纳米结构。和共还原法相比,合金组成可在Ag56Pt44和Ag38Pt62之间调控,范围相对较窄,但合金纳米岛的密度很高。该结构在电催化氧化甲醇和化学催化过氧化氢氧化邻苯二胺上表现出独特的组成依赖性。在合金组成为Pt62Ag38时,合金几乎未显示出CO中毒现象。这是首次在PtAg合金纳米结构上观察到无中毒催化。第五章受Pt电催化氧气还原和过氧化氢还原的启发,首次发现了多孔Au@Pt NRs有类氧化物酶和类过氧化物酶的双重催化活性。该结构能够催化氧化辣根过氧化物酶(HRP)常用的有机底物显色,是一类潜在的氧化物酶和过氧化物酶纳米颗粒模拟酶。基于此,建立了基于Au@Pt纳米结构的酶联免疫吸收检测方法;并成功用于白介素抗原的探测。和天然酶相比,Au@Pt纳米颗粒制备和纯化方法简单、价格低廉、颗粒在较高温度和较苛刻的外部环境下稳定性较高、催化活性可调,在没有双氧水的情况下也可以工作。这些优势可望使Au@Pt纳米结构在生物检测、生物催化等领域中得到新的应用。第六章在前期研究工作的基础上,进一步探索了无模板和种子存在时双金属纳米合金的可控生长。基于双金属离子共还原建立了一种简单有效、一步制备Ag双金属合金纳米结构(AgAu、AgPd和AgPt)的合成方法。该方法可以推广到其他双金属体系。通过控制反应条件制备出了形貌可控的Ag双金属纳米颗粒,如空心AgAu纳米方盒子,树枝状多孔AgPd单晶纳米晶和AgPt多晶纳米球。这三类双金属纳米结构都表现出合金组分依赖的类过氧化物酶活性,为开发贵金属纳米结构在生物催化、纳米医药及相关领域的应用提供更多的可能性。第七章对本论文所取得的研究结果进行了汇总并指出了未来可能的研究方向。
其他文献
太赫兹辐射通常是指波长在3mm~30μm(0.1THz~10THz)区间内的远红外电磁辐射。其波段位于微波和红外光之间,处于电子学向光子学过渡的领域。近十几年来,由于超快激光技术的迅速发
金锡二元共晶合金钎料是一种广泛应用于高可靠性微电子与光电子器件封装中的连接材料,而目前我国对此类高性能钎料缺乏成熟的生产加工技术,其使用几乎依赖进口。金锡二元共晶合
近半个世纪以来,集成电路的发展基本遵循了G.E.Moore提出的预言:“单个芯片上集成的元件数每十八个月增加一倍”。而随着半导体技术的不断发展以及越来越多的电子设备融入人们
我生长在中国最美的乡村——婺源.那儿有一个叫十八里桃溪的地方,不仅风景如画,且物产富饶.我外婆家就在那十八里桃溪的尽头——坑头村.每一年都有众多游客慕名而来,除观光旅
GaN是一种直接宽带隙(3.4eV)半导体材料,可应用于蓝紫光二极管、激光二极管等光电器件中。近年来,一维半导体纳米材料的合成、表征及应用开发已成为半导体材料领域研究的热点。
随着课程改革的深入发展,我国教育事业呈现了生机勃勃的景象,新课程的实施离不开课堂,课堂教学是学生在校期间学习知识的主要阵地,也是教师对学生进行品德教育的主渠道。如何让学生掌握知识,形成能力,实现个性的健康发展,成为课堂教学的核心。教师作为课堂教学的实施者,是决定它的关键因素;学生是学习的主体,是课堂教学的反馈者。如何处理好二者的关系,才能达到提高数学课堂的教学效率呢?下面我就如何提高数学课堂教学效
期刊
相干光鲁棒性比单光子更强,而且相干光资源比单光子资源更容易获取.正因为如此,相干光在量子信息处理中的应用受到越来越多的关注和研究.由于相干光具有近似正交性和超完备性
多光子加工技术已经成为光子晶体结构制备的最重要工具之一,这一技术的出现使人们可以随心所欲的制作任意三维结构,因此,具有特殊功能的复杂三维光子晶体结构有可能被设计并
学位
重离子束所具有的倒转深度剂量分布-Bragg曲线,较小横向扩展和较高相对生物学效应等优点,使得重离子辐照成为肿瘤治疗的最佳放射疗法。中国科学院近代物理研究所基于兰州重离
学位
光谱作为一种简便、快捷、相对廉价的工具在纳米材料的几何和电子结构表征中得到了广泛使用。光谱的一个特点是它所反映的丰富性质必须依赖相应的理论支持才能得以充分揭示。
学位