多环芳烃污染土壤的离子膜和电极构型强化电动-氧化修复研究

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随着我国社会经济的发展,大批工厂企业搬迁或停产,城市及其周边地区出现大量遗留污染场地。多环芳烃(PAHs)作为污染场地中典型的有机污染物,由于其致畸、致癌、致突变效应及其在环境中的广泛分布,受到人们的关注和重视。原位化学氧化技术(ISCO)能较好应用于有机污染场地且技术成熟、成本较低,但在低渗透性土壤中氧化剂的传输非常困难。将电动技术与化学氧化技术联用,可促进氧化剂在低渗透性土壤中的迁移和传输,同时提高土壤中PAHs的去除效率,是目前电动修复研究的热点之一。  本研究以PAHs污染场地土壤为研究对象,过硫酸钠(Na2S2O8)为氧化剂,考察了不同增强措施下电动-氧化联用技术对污染土壤的修复效果。本文第一部分着重考察了在阴极设置阳离子交换膜的条件下,电动-氧化修复中S2O82-(氧化剂)的传输规律及其对PAHs去除的影响。为了进一步提高电动修复效率,本文第二部分开展不同电极构型下的电动-氧化修复研究,并结合能耗、费用等指标确定各电极构型实际工程应用的可能性。最后,本研究对修复后的土壤进行理化性质分析,评估其对建筑物结构的腐蚀性,考察了修复后土壤作为建筑用地的可行性。主要研究结果如下:  1)电动修复中氧化剂Na2S2O8的加入提高了土壤中的PAHs的去除率。阴极设置阳离子交换膜能有效避免氧化剂与阴极接触,减少氧化剂还原损失,明显提高其在土壤中的输送和PAHs去除率(82.8%),同时减缓土壤性质的变化;控制阴极液pH也可提高PAHs去除率(96.2%),但土壤的理化性质会发生剧烈改变。从能耗成本来看,离子交换膜的存在会减小体系中的电流,从而降低系统能耗,而pH控制条件下由于不断从外界向体系中引入离子,系统的电流会大幅度增加,能耗及成本也随之增大。  2)不同电极构型的电动修复中,一维电极构型较二维电极构型在氧化剂传输上略有优势,且一维电极构型中增加电极对、二维电极构型中增加阳极个数均对有利于氧化剂向体系中的扩散;二维电极构型处理后的土壤pH变化较小,但土壤电导率的增加要高于一维电极构型处理;从处理后土壤PAHs的去除率来看,二维电极构型相对于一维电极构型提高了对PAHs的去除率,其中正六边形电极构型对污染物去除效率最高,达40.9%;从修复后土壤中PAHs分布规律来看,靠近阳极的酸性环境及靠近阴极的碱性环境均有利于PAHs的去除;就能耗而言,二维电极构型的电能消耗较一维构型小,所有二维构型中正六边形构型处理的单位去除率能耗最小。  3)电动-氧化修复后造成土壤腐蚀性增加的因素主要包括pH降低和SO42-浓度的增加。在离子交换膜处理组中,各增强措施均会增强土壤腐蚀性,但影响因素不同:阴极控制pH酸性处理主要是降低土壤pH,而阴极设置离子膜处理则是导致体系中含有较高浓度的SO42-,两者均会使土壤变为强腐蚀性。不同电极构型的研究中,一维电极构型随着电极对增加,土壤腐蚀性明显增加;而二维电极构型中阳极数目增加对土壤腐蚀性影响则不明显。  综上,离子交换膜强化电动-氧化修复能显著提高土壤中PAHs去除率同时减缓土壤性质变化,但会显著增加土壤对建筑材料的腐蚀性。电极构型强化电动-氧化修复中,正六边形电极构型对PAHs去除率最高,单位去除率能耗最低,且其土壤腐蚀性较正三角形和正四边形二维电极构型并未明显增加。
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