【摘 要】
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无机CsPbI3材料由于优异的半导体特性、出色的热稳定性成为光电领域的明星材料,引起了相关领域内学者的普遍关注。经过几年的发展,CsPbI3钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）已经超过了20%。然而,由于CsPbI3材料中容忍因子的限制（组分Cs+尺寸太小）,使其在室温下无法维持长期稳定的相结构。鉴于此,我们提出了在CsPbI3中引入难挥发的大体积有机阳离子来诱变本征的三维结构,使其沿特定的晶
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无机CsPbI3材料由于优异的半导体特性、出色的热稳定性成为光电领域的明星材料,引起了相关领域内学者的普遍关注。经过几年的发展,CsPbI3钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）已经超过了20%。然而,由于CsPbI3材料中容忍因子的限制（组分Cs+尺寸太小）,使其在室温下无法维持长期稳定的相结构。鉴于此,我们提出了在CsPbI3中引入难挥发的大体积有机阳离子来诱变本征的三维结构,使其沿特定的晶面取向剪裁形成二维或准二维结构,从而突破三维结构容忍因子的限制,实现室温下稳定的相结构。疏水性有机长链一方面作为屏障保护了CsPbI3组分不受外界水、氧等的侵蚀;同时,绝缘的有机阳离子增加了离子迁移势垒,提高了组分的相稳定性。然而,由于本征二维结构中有机阳离子与无机八面体之间微妙的相互作用,导致其光电物理过程更为复杂,使得基于该材料的光电器件在性能上仍有不足。因此,本论文围绕有机阳离子的结构设计,探究不同构象的有机阳离子组分对本征二维结构及光电性能的影响,具体工作如下:1)采用两种不同类型的有机组分（单铵、双铵）作为间隔剂诱导R-P和D-J相二维结构的形成,并以此为活性材料制备光伏器件,探究两种不同相组分在微观结构上的差异对光伏性能的影响。我们证实,双铵有机阳离子主导的D-J相CsPbI3以更强的层间耦合作用,相比于R-P相组分表现出更优越的光伏性能与稳定性。2)以D-J相结构为模板,设计不同构象的两种新型芳香二铵阳离子,调控不同构象的间隔剂在微观尺度上的排列、耦合等,进而优化电子结构以及电荷密度排布,实现优异的面外电荷输运。从而获得了二维D-J相CsPbI3超过15%的记录效率以及出色的稳定性。3)在上述两个工作的基础上,进一步拓展二维D-J相钙钛矿的应用。将其应用于柔性X射线探测器,探究本征低维结构在高能电磁辐射下的光物理过程以及退化机制。得益于低维相的稳定性以及优异的半导体特性,二维钙钛矿柔性探测器在1000 V/mm电场下的灵敏度为5624μC/Gyaircm~2,最低可探测极限为3.93n Gyair s-1,并且器件在长达6000 s的连续开关下一直能持续稳定输出。
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