【摘 要】
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四环素由于其广谱抗菌性而在医疗上使用广泛,然而环境中四环素的残留物已经严重影响到公众的健康和生态系统的平衡,其污染问题引起了人们高度的关注,从水环境中高效地去除四环素残留物对构建环境友好型社会有着重要的意义。近几年来,铬基金属有机骨架材料(MIL-101)由于其优异的水稳定性和巨大的孔径而被广泛用于吸附去除水溶液中的有毒物质。然而MIL-101对污染物的吸附能力有限,为了更好地扩宽其应用范围,可以
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四环素由于其广谱抗菌性而在医疗上使用广泛,然而环境中四环素的残留物已经严重影响到公众的健康和生态系统的平衡,其污染问题引起了人们高度的关注,从水环境中高效地去除四环素残留物对构建环境友好型社会有着重要的意义。近几年来,铬基金属有机骨架材料(MIL-101)由于其优异的水稳定性和巨大的孔径而被广泛用于吸附去除水溶液中的有毒物质。然而MIL-101对污染物的吸附能力有限,为了更好地扩宽其应用范围,可以通过对MIL-101改性优化其结构性能。因此,本研究通过将CuCo双金属纳米颗粒负载在MIL-101中对MIL-101进行改性,并将其用于水溶液四环素的吸附。首先通过水热法合成MIL-101,然后再通过溶剂法和还原法合成Cu/MIL-101、Co/MIL-101及一系列的CuCo/MIL-101材料。利用XRD、SEM、TEM、BET、FT-IR、TGA和XPS等方法对这四种材料进行表征,结果证明材料均成功合成。CuCo/MIL-101表现出对四环素最佳的吸附性能。与MIL-101相比,CuCo/MIL-101对四环素的吸附量提高140%,吸附能力的提高可能归因于四环素分子与Cu和Co双金属纳米颗粒之间的化学键力。然后依次探讨了溶液初始pH、离子强度、腐殖酸和接触时间对吸附行为的影响。研究发现,CuCo/MIL-101对高浓度的四环素溶液(100 mg/L)的去除率仍高达82.9%。而且研究了吸附动力学、等温吸附以及吸附热力学。结果表明,CuCo/MIL-101吸附四环素的过程更加符合Elovich动力学模型和Freundlich等温模型,CuCo/MIL-101对四环素的最大吸附量能达到225.179 mg/g。该吸附过程是自发且吸热的。此外详细分析了四环素吸附在CuCo/MIL-101上的机理。最后对吸附剂进行再生实验,发现CuCo/MIL-101进行4次吸附-解吸实验后对四环素仍有较高的吸附量。并且通过XRD、FT-IR和TEM的表征表明CuCo/MIL-101具有良好的化学稳定性。
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