多孔碳及光催化自清洁电化学传感器用于酚类物质检测

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目的:基于碳基材料的优越的导电性,制备出多孔碳材料或基于碳材料的复合材料,并将此材料制备成电化学传感器用于环境污染物酚类的高灵敏、低浓度检测。同时,通过制备含有光催化剂TiO2的复合材料使得其能在可见光区进行光降解,为电极赋予自清洁能力。方法:1、利用氧化石墨烯(GO)优越的导电性以及较大的比表面积、铜卟啉(CuTCPP)的增敏作用和TiO2的光催化性质制备三元复合材料,通过滴涂法构建了光催化自清洁电化学传感器GO/TiO2-CuTCPP/GCE。2、利用稀土元素镧(La)掺杂增强TiO2在可见光区的光催化能力制备了La-Ti金属有机框架碳前驱体,一步热解制备出含有La负载TiO2的多孔碳复合材料,并通过滴涂法制备成同时检测对苯二酚(HQ)和邻苯二酚(CA)的电化学传感器LTOF-800/GCE。3、基于MOFs-Fe巨大的比表面积以及丰富孔道结构,将MOFs-Fe直接浸泡于氯金酸溶液中制备碳前驱体,通过一步热解法制备出负载有纳米金(Au-NPS)的多孔碳材料MFPC(MOFS-Fe Porous Carbon),采用滴涂法制备出同时测定HQ和CA的电化学传感器。4、使用异D-抗坏血酸钠(Sodium D-ascorbate,SDA)通过一步热解法制备出三维互连多孔碳(IPC),采用滴涂法构建了HQ和CA同时检测的电化学传感器SDAIPC-900/GCE。结果:利用GO、铜卟啉和TiO2构建的三元复合材料构建的电化学传感器实现了对对硝基苯酚的痕量检测,且该电极能在可见光下通过自清洁达到再生;利用La-Ti金属有机框架制备的La负载TiO2的多孔碳修饰电极实现了对HQ和CA的同时测定,且该电极在可见光下可自清洁;利用MOFs-Fe与氯金酸制备的纳米金负载多孔碳材料成功构建的电化学传感器MFPC/AuNPs/GCE实现了对HQ和CA的同时检测,灵敏度高、检出限低;通过一步热解制备的三维互连多孔碳材料并构建的电化学传感器SDAIPC-900/GCE实现了对HQ和CA的高灵敏度、高选择性的定量测定。结论:本文根据不同类别的碳基材料,分别建立了自来水样中对硝基苯酚、HQ和CA的定量检测的4种新方法。其中,GO/TiO2-CuTCPP/GCE和LTOF-800/GCE由于分别具有增敏剂CuTCPP敏化以及稀土La元素掺杂的TiO2,使得电极可以在可见光下通过自清洁达到电极再生的目的,这为电极再生提供了一种新的思路;而MFPC-AuNPS/GCE与SDAIPC-900/GCE中的多孔碳材料则分别来自于前躯体MOFs及有机金属盐,这对于多孔碳材料的制备以及应用具有潜在的价值。
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