【摘 要】
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近年来全球人口的持续增长与经济的飞速发展,导致人类对能源的需求量大大增加。化石能源的枯竭和环境污染问题严重影响了人类社会的可持续发展,因此寻找新能源代替传统的化石能源迫在眉睫。燃料电池是一种新型、高效清洁的电化学发电装置,它不受卡诺循环的限制,提高了能量转化率,成为新型能源的重要研究方向。然而燃料电池的阴极需要贵金属铂作为催化剂提高燃料电池的能量转化效率,但是贵金属铂在自然界的低储量和高成本极大的
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近年来全球人口的持续增长与经济的飞速发展,导致人类对能源的需求量大大增加。化石能源的枯竭和环境污染问题严重影响了人类社会的可持续发展,因此寻找新能源代替传统的化石能源迫在眉睫。燃料电池是一种新型、高效清洁的电化学发电装置,它不受卡诺循环的限制,提高了能量转化率,成为新型能源的重要研究方向。然而燃料电池的阴极需要贵金属铂作为催化剂提高燃料电池的能量转化效率,但是贵金属铂在自然界的低储量和高成本极大的影响了燃料电池进入大规模的商业化应用,因此研发高效低成本的阴极电催化剂成为了当前研究的重点。将稀土金属引入贵金属铂中形成铂稀土合金催化剂,不仅可以减少贵金属铂的使用量从而降低催化剂的成本,而且还可以通过应力效应和配体效应来改变合金催化剂金属的电子态,使催化剂的活性位点充分暴露从而提高催化剂的活性和稳定性。目前铂稀土合金的制备大都通过冶金法所制备的体材料,这归因于稀土金属的标准还原电位远低于Pt2+标准还原电位,这种巨大的还原电位差使得铂稀土合金纳米材料的大批量制备非常困难。而与传统的体相催化剂相比,纳米材料催化剂因其尺寸效应、表面效应、量子效应等特殊性质,表现出更高的催化活性。因此,本论文主要尝试了两种不同的方法制备来Pt-Y合金纳米材料,并分别测试了两种方法制备的Pt-Y合金纳米材料的成分、形貌结构及氧还原反应催化性能和稳定性,主要内容如下:（1）通过一锅法成功制备出Pt-Y合金纳米颗粒,利用X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子能谱等表征手段,对Pt-Y合金纳米颗粒进行了形貌结构进行了分析,通过电化学工作站研究了Pt-Y合金纳米催化剂的ORR催化性能。研究结果表明,通过一锅法所制备的Pt-Y合金中Pt与Y的比例接近于26:1。其电催化性能表征方面,与传统的商业Pt/C催化剂相比,Pt/C催化剂的质量活性为0.18A/mg,比活性为0.29 A/m~2,而Pt-Y合金催化剂的质量活性为0.277 A/mg,比活性为0.59 A/m~2,其表现出的ORR催化性能明显优于Pt/C催化剂。在经过连续8000次循环测试后,Pt-Y合金纳米催化剂的质量活性仅下降了20%,而商业Pt/C催化剂的质量活性下降幅度高达55.6%。证明Pt-Y合金纳米的催化剂稳定性要远大商业Pt/C催化剂。（2）通过课题组自主搭建的质量选择团簇束流源设备制备出了Pt1Y1双原子催化剂、作为对比的Pt1单原子催化剂、Pt2双原子催化剂,以及相对分子质量M=100k的Pt365Y381纳米团簇。通过透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜、X射线能谱分析等表征方法对所制备的Pt365Y381纳米团簇进行表征,发现Pt365Y381纳米团簇中Pt原子与Y原子比例接近于1:1。分别对Pt1Y1双原子催化剂和Pt365Y381合金纳米催化剂进行了ORR测试,结果表明,Pt1Y1双原子团簇催化剂的ORR催化活性和稳定性要大于Pt2双原子催化剂大于Pt单原子催化剂。另外Pt365Y381纳米催化剂经过5000次循环后在0.6 V下计算出的质量活性仅下降了1.4%,说明了Y的引入极大地提高铂基合金催化剂的稳定性。其次本文还探讨了催化剂中Pt负载量的大小对ORR反应催化活性的影响,结果表明,催化剂的ORR催化活性和Pt负载量存在明显的正相关性。
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