【摘 要】
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氮化硅（Si3N4）陶瓷具有许多明显的性能优势,其中包括高强度、高热导率、低热膨胀系数、耐磨和耐腐蚀,被认为是最有前途的结构功能一体化材料之一。然而,和其他工程陶瓷一样,Si3N4陶瓷也存在着脆性大、难以变形和切削加工困难等问题,因此研究Si3N4的润湿与焊接具有重大意义。本文选择Ag-Cu-Ti合金、Cu-Ti合金和Ag-CuO钎料,通过高温润湿和钎焊等一系列实验对Si3N4陶瓷展开研究。借助X
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氮化硅（Si3N4）陶瓷具有许多明显的性能优势,其中包括高强度、高热导率、低热膨胀系数、耐磨和耐腐蚀,被认为是最有前途的结构功能一体化材料之一。然而,和其他工程陶瓷一样,Si3N4陶瓷也存在着脆性大、难以变形和切削加工困难等问题,因此研究Si3N4的润湿与焊接具有重大意义。本文选择Ag-Cu-Ti合金、Cu-Ti合金和Ag-CuO钎料,通过高温润湿和钎焊等一系列实验对Si3N4陶瓷展开研究。借助X射线衍射、扫描电子显微镜和能量色散色谱等表征手段研究了润湿与钎焊界面的形貌及化学组成,使用电子万能试验机对焊接接头的力学性能进行测试,同时结合基于密度泛函理论的第一性原理计算,从理论上分析润湿性和结合强度提高的原因。得出以下主要结论或结果:（1）在Ag-Cu-Ti/Si3N4润湿体系中,通过座滴法研究了Ag-Cu-Ti合金在Si3N4陶瓷上的润湿界面,在界面上形成了均匀的Ti N-Ti5Si3混合层,厚度约为1μm。通过第一性原理计算研究了Ag（111）/Si3N4（0001）、Ag（111）/Ti N（111）和Ag（111）/Ti5Si3（0001）界面的附着功、界面能和电子特性,并分析了Ag-Cu-Ti/Si3N4体系优良界面结合背后的物理机制。计算结果表明,Ag（111）/N-终端的Ti N（111）界面显示出最大的附着功,而Ag（111）/Si3N4（0001）的界面能大于Ag（111）/Ti N（111）和Ag（111）/Ti5Si3（0001）界面的界面能。这说明在界面上形成的Ti N-Ti5Si3混合层有助于提高Ag-Cu-Ti/Si3N4界面的结合强度。另外,Ag和N原子之间存在电荷转移,在界面处有离子键的形成。（2）在Cu-Ti/Si3N4润湿体系中,通过座滴法研究了Cu-Ti合金在Si3N4陶瓷上的润湿界面,结果表明在界面上形成了均匀的Ti N-Ti5Si3混合层。当Ti含量超过30 at.%时Cu-Ti合金在Si3N4陶瓷有极好的润湿性,润湿角约为5°。同时,通过第一性原理计算研究了Cu（111）/Si3N4（0001）、Cu（111）/Ti N（111）、Cu（111）/Ti5Si3（0001）、Ti（0001）/Si3N4（0001）、Ti（0001）/Ti N（111）和Ti（0001）/Ti5Si3（0001）界面的附着功、界面能和电子特性,并分析了Cu-Ti/Si3N4体系优良界面结合背后的物理机制。计算结果表明:Ti（0001）/N-终端的Ti N（111）界面的附着功最高,远高于不含Ti原子的Cu（111）/Si3N4（0001）界面的附着功。结合电子性质和态密度分析,发现在Ti（0001）/N-终端的Ti N（111）界面上存在Ti-N离子键。因此,在Cu-Ti合金中提高Ti元素的含量可以有效提高Cu-Ti合金在Si3N4上的润湿性。（3）在Ag-CuO/Si3N4体系中,研究了在空气反应钎料中CuO的含量对Ag-CuO/Si3N4体系的润湿性和Si3N4/Si3N4接头剪切强度的影响,并分析了其界面行为。此外,通过第一原理计算评估了Ag/Si3N4、Ag/CuO和Ag/Si O2界面的附着功、界面能和电子特性。由于Si3N4基底的氧化在基底表面有Si O2层的形成,Ag-CuO/Si3N4体系从不润湿转变为润湿。当CuO的含量为8 at.%时,获得了超过50 MPa的接头最大平均剪切强度。与Ag（111）/Si3N4（0001）界面相比,由于Ag-O离子键的形成Ag（110）/CuO（001）和Ag（110）/Si O2（001）界面具有更强的界面结合,这表明CuO的添加和Si O2的形成有助于提高界面结合。
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