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太阳能被认为是一种重要的资源,因为它清洁,且用之不竭。为了提高对太阳能的利用,解决全球能源短缺和环境污染问题,人们开发了多种技术。其中,光催化技术是一种高效、低毒、有发展前景的水净化技术,有望成为解决环境问题和缓解能源危机的重要手段之一。发展光催化技术的关键是合成高效的光催化材料。然而,传统的光催化材料大多为粉末状,在实际生产应用中,存在许多不可避免的缺点,例如在水体中回收困难,易堆积从而造成二次污染等问题。因此开发易于回收且无二次污染的负载型光催化材料成为了研究热点。柔性碳纤维布因其具有高导电性、耐腐蚀性等优良特质,成为构建负载型光催化剂的重要载体材料。因此,本论文采用柔性碳纤维布为基底材料,在其表面生长了稳定性良好的TiO2纳米棒,并分别选用窄带隙的Ag3PO4和Ag2O纳米颗粒与TiO2构筑形成异质结,进一步探究了合成的两种异质结的光催化性能。论文主要研究内容如下:
(1)以碳纤维布为基底,通过“水热-化学浴沉积”两步法在其表面制备了TiO2/Ag3PO4异质结,该异质结由内层的TiO2纳米棒(直径:~200nm,长度:1~2μm)阵列和其表面的Ag3PO4纳米颗粒(直径:~20nm)组成。柔性CF/TiO2/Ag3PO4布(面积:4×4cm2)展现了较宽的光吸收范围(吸收边:~510nm)。在可见光照射下(λ>400nm),CF/TiO2/Ag3PO4布作为光催化剂,100分钟内98.4%的罗丹明B(RhB)、97.6%的酸性橙(AO7)、91.7%的四环素(TC)和80.6%的苯酚(Phenol)被降解,明显优于CF/Ag3PO4布作为光催化剂时,RhB、AO7、TC和Phenol的降解率(分别为69.2%、63.2%、48.8%和56.8%)。在重复性实验中,将CF/TiO2/Ag3PO4布作为光催化剂,经过5次重复使用后,依然能保持很高的光催化活性。此外,CF/TiO2/Ag3PO4布(直径:10cm)作为滤膜状光催化剂,以RhB(浓度:10mg L-1;速率:~1L h-1)为模拟的流动废水,经过8级光催化反应后,废水中91.2%的RhB被去除。因此,CF/TiO2/Ag3PO4布可作为一种高效可回收的可见光响应滤膜状光催化材料应用于净化流动污水中。
(2)以碳纤维布为基底,通过“水热-化学浴沉积”两步法在其表面制备了TiO2/Ag2O异质结,该异质结由内层的TiO2纳米棒(直径:~200nm,长度:1~2μm)阵列和其表面的Ag2O纳米颗粒(直径:10~20nm)组成。柔性CF/TiO2/Ag2O布(面积:4×4cm2)具有宽而强的光吸收范围(200~1000nm)。在可见光照射下(λ>400nm),CF/TiO2/Ag2O布作为光催化剂,100分钟内99.2%的罗丹明B(RhB)、99.4%的酸性橙(AO7)、87.6%的双酚A(BPA)被降解,且89.5%的六价铬(Cr6+)被还原,明显优于CF/Ag2O布作为光催化剂时,RhB、AO7、BPA和Cr6+的降解效率(分别为83.5%、60.0%、31.2%和41.8%)。值得注意的是,使用近红外光(980nm激光器)照射时,CF/TiO2/Ag2O布作为光催化剂,在100分钟内70.9%的AO7和60.0%的Cr6+可以被去除,明显高于CF/Ag2O布作为光催化剂时,污染物的去除效率(19.8%的AO7和18.9%的Cr6+)。此外,CF/TiO2/Ag2O布(直径:10cm)作为滤膜状光催化剂,以RhB(速率:~1L h-1)为模拟的流动废水,经过6级光催化反应后,可有效去除废水中94.4%的RhB。因此,CF/TiO2/Ag2O布可作为一种可见-近红外光响应的滤膜状光催化材料以用来高效地净化流动污水。
因此,本论文制备了以碳纤维布为基底的柔性滤膜状CF/TiO2/Ag3PO4布以及CF/TiO2/Ag2O布光催化剂。它们具有柔性、可回收、可见光/近红外光响应等优点,在光催化净化流动污水方面展现了良好的应用前景。
(1)以碳纤维布为基底,通过“水热-化学浴沉积”两步法在其表面制备了TiO2/Ag3PO4异质结,该异质结由内层的TiO2纳米棒(直径:~200nm,长度:1~2μm)阵列和其表面的Ag3PO4纳米颗粒(直径:~20nm)组成。柔性CF/TiO2/Ag3PO4布(面积:4×4cm2)展现了较宽的光吸收范围(吸收边:~510nm)。在可见光照射下(λ>400nm),CF/TiO2/Ag3PO4布作为光催化剂,100分钟内98.4%的罗丹明B(RhB)、97.6%的酸性橙(AO7)、91.7%的四环素(TC)和80.6%的苯酚(Phenol)被降解,明显优于CF/Ag3PO4布作为光催化剂时,RhB、AO7、TC和Phenol的降解率(分别为69.2%、63.2%、48.8%和56.8%)。在重复性实验中,将CF/TiO2/Ag3PO4布作为光催化剂,经过5次重复使用后,依然能保持很高的光催化活性。此外,CF/TiO2/Ag3PO4布(直径:10cm)作为滤膜状光催化剂,以RhB(浓度:10mg L-1;速率:~1L h-1)为模拟的流动废水,经过8级光催化反应后,废水中91.2%的RhB被去除。因此,CF/TiO2/Ag3PO4布可作为一种高效可回收的可见光响应滤膜状光催化材料应用于净化流动污水中。
(2)以碳纤维布为基底,通过“水热-化学浴沉积”两步法在其表面制备了TiO2/Ag2O异质结,该异质结由内层的TiO2纳米棒(直径:~200nm,长度:1~2μm)阵列和其表面的Ag2O纳米颗粒(直径:10~20nm)组成。柔性CF/TiO2/Ag2O布(面积:4×4cm2)具有宽而强的光吸收范围(200~1000nm)。在可见光照射下(λ>400nm),CF/TiO2/Ag2O布作为光催化剂,100分钟内99.2%的罗丹明B(RhB)、99.4%的酸性橙(AO7)、87.6%的双酚A(BPA)被降解,且89.5%的六价铬(Cr6+)被还原,明显优于CF/Ag2O布作为光催化剂时,RhB、AO7、BPA和Cr6+的降解效率(分别为83.5%、60.0%、31.2%和41.8%)。值得注意的是,使用近红外光(980nm激光器)照射时,CF/TiO2/Ag2O布作为光催化剂,在100分钟内70.9%的AO7和60.0%的Cr6+可以被去除,明显高于CF/Ag2O布作为光催化剂时,污染物的去除效率(19.8%的AO7和18.9%的Cr6+)。此外,CF/TiO2/Ag2O布(直径:10cm)作为滤膜状光催化剂,以RhB(速率:~1L h-1)为模拟的流动废水,经过6级光催化反应后,可有效去除废水中94.4%的RhB。因此,CF/TiO2/Ag2O布可作为一种可见-近红外光响应的滤膜状光催化材料以用来高效地净化流动污水。
因此,本论文制备了以碳纤维布为基底的柔性滤膜状CF/TiO2/Ag3PO4布以及CF/TiO2/Ag2O布光催化剂。它们具有柔性、可回收、可见光/近红外光响应等优点,在光催化净化流动污水方面展现了良好的应用前景。