【摘 要】
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随着经济迅猛发展,人类的生产生活离不开煤炭等能源的燃烧,在工业煤炭燃烧的过程中,排放出的氮氧化物、硫化物等烟气对大气造成了严重的污染,目前对硫化物的控制技术已经基本成熟,但是控制氮氧化物排放的技术仍处在不断探索阶段。已经证实,NH_3选择性催化还原NO(NH_3-SCR)技术是目前控制氮氧化物排放公认的最有效的技术,因其具有催化活性好,N_2选择性高等优点,广泛应用于固定源尾气脱硝过程中。在工业尾
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随着经济迅猛发展,人类的生产生活离不开煤炭等能源的燃烧,在工业煤炭燃烧的过程中,排放出的氮氧化物、硫化物等烟气对大气造成了严重的污染,目前对硫化物的控制技术已经基本成熟,但是控制氮氧化物排放的技术仍处在不断探索阶段。已经证实,NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR)技术是目前控制氮氧化物排放公认的最有效的技术,因其具有催化活性好,N2选择性高等优点,广泛应用于固定源尾气脱硝过程中。在工业尾气处理过程中,为了防止催化剂在高硫下催化效率降低或者失活,一般将烟气脱硝系统应用于湿法脱硫装置之后,但是,湿法脱硫之后的烟气中还是会存在一定量的H2O以及未处理干净的SO2,这就要求催化剂在H2O和SO2存在下也具有良好的催化活性,本文针对以上需求,设计研究了Sb、Zr掺杂的Fe基催化剂的SCR活性以及抗水抗硫性,具体内容如下:(1)采用共沉淀法制备了一系列FeySbzOx催化剂,并测试了其NH3-SCR活性、N2选择性以及抗水抗硫性。利用多种表征手段如XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、in situ DRIFTs等探究了催化剂具有优异催化活性以及选择性的原因。从XPS以及in situ DRIFTs结果可知,Sb的加入使Fe和Sb之间产生了强烈的电子相互作用,发生了Sb3+到Fe3+的电子转移,即存在2Fe3++Sb3+?2Fe2++Sb5+氧化还原循环。掺入Sb可以提高NOx物种的吸附,以及促进其转化为N2和H2O,同时也有助于形成表面吸附氧(Oα),这都有利于促进SCR反应以及提高N2选择性。另外,通过in situ DRIFTs探索了催化剂的反应机理。研究发现,纯Fe2O3的NH3-SCR反应遵循E-R机理,而Fe0.7Sb0.3Ox同时存在E-R和L-H机理。(2)研究了Fe0.7Sb0.3Ox催化剂具有良好抗水抗硫性的原因。通过在催化剂表面负载NH4HSO4,以及经过硫酸化预处理催化剂,得出结论,掺杂Sb可以促进催化剂表面NH4HSO4的分解,从而提高催化剂的抗水抗硫性。(3)采用柠檬酸法制备了一系列FeyZrzOx催化剂,测试了其NOx转化率和N2选择性。发现加入少量Zr可以提高Fe2O3的催化性能。通过XRD、H2-TPR、in situ DRIFTs等技术研究了催化剂具有良好催化性能的原因。从XRD结果可知,柠檬酸法可以将Zr掺入Fe2O3晶格中,且Zr的引入可以诱导Fe2O3的晶相转变,为了研究晶相转变对活性的影响,分别测试了α-Fe2O3和?-Fe2O3的活性,结果得知晶相转变对催化活性没有作用。另外,分别从H2-TPR和in situ DRIFTs中得知,少量Zr的引入可以增加催化剂的氧化还原性以及表面酸性,调节两者达到平衡,从而增加了Fe2O3催化剂的NH3-SCR活性。
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